晶界是化學氣相沉積（CVD）方法制備的大面積石墨烯薄膜中普遍存在的缺陷。深入理解晶界對石墨烯的電學和熱學性質的影響對發展基于石墨烯的電子、光電和熱電器件具有重要意義。盡管目前對于單個晶界對石墨烯性質影響的研究較多，但宏觀尺度上晶粒尺寸對石墨烯電學和熱學性質的影響尚不清楚。其主要原因是基于傳統的析出（鎳基體）或表面吸附生長（銅基體）機制的CVD生長方法無法在大范圍內調控石墨烯的晶粒尺寸，制備晶粒尺寸小于電子和聲子平均自由程（約1微米）的小晶粒石墨烯尤為困難。
最近，中科院金屬研究所沈陽材料科學國家（聯合）實驗室先進炭材料研究部石墨烯研究組采用溶碳量適中的金屬鉑片作為生長基體，發展出一種基于“析出-表面吸附生長”原理的CVD方法，僅通過改變析出溫度便實現了對石墨烯形核密度的控制，制備出晶粒尺寸在~200 納米到~1 微米范圍內均一可調、且晶界完美拼合的高質量單層多晶石墨烯薄膜。在此基礎上，獲得了晶粒尺寸對多晶石墨烯的電導率和熱導率的影響規律及晶界電阻率（~0.3 kW·μm）和晶界熱導（~3.8×109 Wm-2K-1），發現減小晶粒尺寸可導致熱導率的顯著降低但對電導率的影響較小。根據該影響規律推算，當石墨烯的晶粒尺寸從1毫米減小到5納米時，其熱導率的衰減幅度可達300倍，而電導率的衰減僅為10倍左右，并且熱導率和電導率隨晶粒尺寸變化的變化率高于典型的半導體熱電材料。
圖1 以鉑作為生長基體的“析出-表面吸附生長”CVD方法
圖2 采用“析出-表面吸附生長”CVD方法制備的晶粒尺寸均一可調的高質量多晶石墨烯薄膜及晶粒尺寸對石墨烯熱導率和電導率的影響
上述結果可為通過晶粒尺寸工程調控石墨烯的電學和熱學性質，實現其在電子、光電和熱電領域的應用提供有益的指導。該成果得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委杰出青年基金、重大項目、創新群體以及中科院重點部署項目等的資助，于2月16日在Nature Communications上在線發表（Nature Communications, 8:14486, DOI: 10.1038/ncomms14486, 2017）。
沈陽材料科學國家（聯合）實驗室固體原子像研究部馬秀良研究組、中山大學許寧生研究組以及浙江大學金傳洪研究組的研究人員也參與了這項研究。
