近日，齊魯工業大學（山東省科學院）材料科學與工程學部趙學波教授科研團隊在國際催化領域頂級學術期刊Applied Catalysis B: Environmental（IF：22.1）上發表題為“Highly-dispersed surface NiO species and exposed Ni (200) facets facilitating activation of furan ring for high-efficiency total hydrogenation of furfural”的研究論文（DOI：10.1016/j.apcatb.2023.123501），深入探究了Ni基催化劑在糠醛轉化為四氫糠醇反應中的反應機理和本征活性位點。其中，Ni/C-400樣品在溫和條件下四氫糠醇的產率高達98.5%。通過XPS和XAS測試證實了Ni/C-400樣品中存在豐富的與催化活性密切相關的表面NiO物種。研究表明，Ni金屬微觀結構的可控調節對反應物的吸附能力有極其顯著的影響，從而影響加氫反應的活性。論文第一作者為付秋菊博士研究生，閆理停副教授、王海彥教授、趙學波教授為該論文的聯合通訊作者。
鎳基催化劑因其較高活化H2的能力而在加氫領域中成為一種極具前景的催化劑候選者。然而，關于催化劑結構（如活性位點以及金屬暴露晶面）如何影響糠醛、糠醇分子吸附構型的機理仍然缺乏細致的研究。糠醛加氫制備四氫糠醇的反應機理和本征活性位點還不明確，這限制了高效催化劑的設計和制備。在本文中，作者深入研究了鎳基催化劑中表面氧化鎳物種與暴露晶面對反應物糠醛分子與氫氣分子的吸附影響，并揭示出表面氧化鎳物種與Ni（200）晶面協同活化呋喃環，是糠醛分子全加氫反應能夠進行高效轉化的關鍵。作者以二維納米片自組裝的三維花簇狀金屬有機框架化合物（MOF）Ni-BDC為自犧牲模板，在不同熱處理溫度下制備了Ni/C-T催化劑。通過XPS和XAS測試證實了Ni/C-400樣品中存在豐富的表面NiO物種。此外，糠醛/糠醇-程序升溫脫附實驗，結果表明，Ni/C-400樣品與反應物具有較強的吸附相互作用，在80 ℃、1 MPa的氫氣壓力條件下反應4 h，四氫糠醇的產率達到98.5%。通過理論計算表明，表面NiO物種與Ni（200）晶面協同，增強Ni表面與糠醛、糠醇、H2分子間的吸附相互作用。該研究表明，Ni金屬微觀結構的可控調節對反應物的吸附能力有極其顯著的影響，從而影響加氫反應的活性。在該工作中，我們提出和證實了Ni-MOF衍生的鎳碳材料的表面氧化鎳物種是高效催化糠醛加氫制四氫糠醇的催化活性位點，突破了現有鎳基催化劑糠醛加氫的催化活性理論，是非常重要和有意義的研究成果！
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S092633732301144X