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博士生汪露在ACS Applied Materials & Interfaces (IF=7.145)上發(fā)表文章

     博士生汪露在ACS Applied Materials & Interfaces上發(fā)表文章:Effective Formaldehyde Capture by Green Cyclodextrin-Based Metal-Organic Framework。

     室內空氣質量對人體健康起著非常重要的作用,因為人們在室內的時間超過80%。 甲醛(HCHO)是主要的室內污染物,因為它是用于建筑和家具中常用的膠合板,刨花板和墻紙的粘合劑的關鍵化學物質。例如在中國,所有新建或改建房屋中超過69.4%的室內甲醛含量超過國家標準(0.1毫克/立方米)。易燃,無色氣體甲醛會刺激眼睛和上呼吸道黏膜。眾所周知,長期暴露于甲醛可引起鼻咽癌,妊娠綜合征,腦腫瘤,白血病等多種不良反應。就HCHO的水平和暴露的人數(shù)而言,HCHO的清除是嚴重關切的。

     已經有許多研究表明,除去甲醛的常用方法是空氣交換法,物理吸附法,化學反應法等等。考慮到實用性和成本,采用化學反應和物理吸附的方法,有兩種方法去除甲醛。 HCHO的光催化降解是去除HCHO的主要化學反應。但是,這種氧化反應需要紫外光源,使得室內環(huán)境的實際效果差。吸附是在實際環(huán)境中去除甲醛的更方便,更有效的方法。設計了大量的物理吸附劑,如氧化鋁,活性炭,羥基磷灰石等。然而,由于HCHO是一種典型的極性分子,大多數(shù)這些吸附劑需要額外的修飾才能與極性基團連接。找到在室內環(huán)境中高效去除HCHO的方法是迫切的。

  金屬有機骨架(MOFs)是一類晶體多孔材料,由有機連接體有序連接的金屬離子組成。由于表面積大,有機功能豐富,孔隙率可調,使得科學家們獲得了越來越多的科學和技術興趣。它們在氣體儲存,分離,化學傳感,催化等方面具有極大的潛在應用價值。 近年來,MOF也顯示出有毒氣體凈化空氣的潛力。Yaghi的小組合成了一系列具有不同金屬中心的MOFs,用于吸附有害氣體。Walton等人 修飾了四個不同官能團的MOFs,用于吸附氨。 但是,上面提到的MOF主要是由不可再生的石化產品,重金屬和有毒溶劑合成的。 此外,關于MOF去除甲醛的研究很少。

    本工作采用濃度-時間曲線對吸附行為進行了表征,Y軸為HCHO濃度,X軸為檢測時間。可以看出,所有的CD都表現(xiàn)出適度的HCHO吸附能力,表明CD的空穴能夠與HCHO形成包合物。吸附速度為γ-CD>β-CD>α-CD。 CD-MOFs的HCHO吸附能力優(yōu)于CD分子,表明MOFs的開孔結構有助于HCHO的吸附。據(jù)報道,α-CD-MOF-K具有左旋螺旋手性層結構,其具有大孔(直徑為11A)和小孔(直徑為7A)。 β-CD-MOF-K含有碗狀孔(6A)和雙通道(5A); γ-CD-MOF-K體心立方,孔徑分別為(7.8A和4.2A),CD-MOF孔徑均大于HCHO。 γ-CD-MOF-K的吸附速度和容量都比其他種類的材料高得多。在γ-CD-MOF-K的作用下,在15分鐘內幾乎完全吸附了0.48mg / m3的HCHO。檢測是0.001毫克/立方米),而其他材料超過1小時吸附只有一半的甲醛,這意味著獨特的特點γ-CD-MOF-K使他們表現(xiàn)出優(yōu)秀的甲醛吸附能力。

    γ-CDMOF-K的優(yōu)異的HCHO吸附性能被認為是多孔結構和氫鍵與主客體相互作用的協(xié)同效應的結果。 發(fā)現(xiàn)γ-CD-MOF-K中的HCHO吸附是一個放熱和自發(fā)的過程。 它符合Langmuir模型,取決于HCHO和γ-CD-MOF-K。 此外,γ-CD-MOF-K具有易加工性和“綠色”性等附加值,使γ-CD-MOF-K成為甲醛相對空氣凈化的良好選擇。

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