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研究內容
電催化析氧反應(OER)是水分解、可充電金屬-空氣電池和可逆燃料電池等可持續能源轉換和存儲設備的重要過程。具有金屬-氮-碳(M-N-C)構型的過渡金屬單原子電催化劑(SACs)在OER中顯示出巨大的潛力，其中允許依賴自旋的電子沿著反應物(OH-/H2O，單重態自旋態)和產物(O2，三重態旋轉態)轉移。因此，必須調節M-N-C中的自旋構型，增強自旋敏感的OER能量學，這仍然是一個重大挑戰。
上海大學趙玉峰、北京大學侯仰龍和燕山大學王靜通過在Fe-N-C結構中引入主族元素(Mg)，報道了局部場畸變誘導的中低自旋躍遷，并探究了OER活性增強的潛在來源。結果發現，所獲得的Mg/Fe雙位點(Mg/Fe-N-C)催化劑在總的水分解中表現出優異的OER活性，在10 mA cm-2下的過電位為224 mV，在10 mA cm-2下電解電壓僅為1.542 V，這優于最先進的過渡金屬SACs。相關工作以“Improving Electrocatalytic Oxygen Evolution through Local Field Distortion in Mg/Fe Dual-site Catalysts”為題發表在國際著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要點
要點1. 作者提出了在Fe-N-C結構中引入主族元素(Mg)，在催化劑中Fe2+的局部晶場畸變誘導的高自旋(IS)到低自旋(LS)自旋躍遷，可增強OER的活性。
要點2. Mg參與的影響是雙重的：（i）離子半徑的失配(rMg2+=7.2 ?，rFe2+=6.1?)導致局部晶體場畸變，提高Fe dz2的能級，刺激IS到LS的有利自旋躍遷。由于LS狀態下形成的鍵序較小，ΔG*O減輕；（ii）Mg位點對*OH和*OOH中間體表現出與Fe類似的鍵合相互作用，導致它們的雙位點吸附構型。有助于保持ΔG*OOH和ΔG*OH的親和力。
要點3. 制備的Mg/Fe-N-C催化劑表現出優異的OER性能，在10 mA cm-2時具有224 mV的小過電位，Tafel斜率為51.74 mV dec-1，優于原子分散的催化劑。此外，以Mg/Fe-N-C作為陽極催化劑的組裝雙電極系統在10 mA cm-2下的電解電壓僅為1.542 V，超過了商業基準。
