High-efficiency photoelectrochemical seawater splitting by tuning the semi-embedded surface of SMSI systems
1. Kehui Xue, Lianqing Yu*, High-efficiency photoelectrochemical seawater splitting by tuning the semi-embedded surface of SMSI systems, Chemical Engineering Journal, 2026, 528, 172345 https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.172345.
強(qiáng)金屬-載體相互作用（SMSI）被認(rèn)為是調(diào)節(jié)催化活性的關(guān)鍵因素。本文報(bào)道了Mn:BiVO4載體與半嵌入式鉑納米粒子（NPs）（Pt/Mn:BiVO4-SMSI）之間的SMSI在增強(qiáng)光電化學(xué)（PEC）水分解方面的顯著效果。Mn的摻入大大降低了極化子跳躍勢壘并鈍化了表面陷阱態(tài)。由于SMSI的作用，電子從V4+轉(zhuǎn)移到Pt NPs，從而構(gòu)建了富電子的Pt物種（Ptδ–）和半嵌入式界面（Ptδ––OV–VOx），這有助于光誘導(dǎo)空穴的提取并縮短了電荷傳輸距離。得益于SMSI效應(yīng)，所獲得的Pt/Mn:BiVO4-SMSI復(fù)合光電極在1.23 V（相對于可逆氫電極）下，在傳統(tǒng)電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的光電流密度，達(dá)到4.47 mA?cm?2。重要的是，對于PEC海水分解，VOx路易斯酸保護(hù)層可以調(diào)節(jié)表面微催化環(huán)境。它能夠捕獲OH?離子并抵抗表面Cl?，從而抑制對光電極的氯侵蝕。這種原位生成的微環(huán)境避免了沉淀物的形成。因此，Pt/Mn:BiVO4-SMSI在模擬海水和天然海水中均表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高效的PEC海水分解光陽極提供了新的思路。