原創 SSTR MaterialsViews 2023-04-05 08:38 發表于四川
正文
目前，氫氣的生產和消耗成為實現氫循環利用的兩個關鍵過程。在氫氣消耗中，陽極的氫氧化反應（HOR）是燃料電池的關鍵步驟。然而，即使在堿性條件下使用活性最高的Pt基催化劑，HOR動力學也比在酸性條件下慢2-3個數量級，嚴重阻礙了堿性燃料電池的發展。因此，研究人員試圖分析堿性介質中的HOR機理，并深入探討HOR活性的根本原因，以便更好地設計、篩選和構建具有高活性和穩定性的HOR催化劑。
為此，武漢理工大學木士春教授和南京曉莊學院劉蘇莉教授介紹了HOR的催化機理，并系統地分析和總結了HOR催化劑的設計和優化策略，包括應變調控、組分調控、原子摻雜、親氧位點工程和載體工程。最后，提出了堿性HOR面臨的挑戰和機遇，以及潛在的研究趨勢（圖1）。
【圖1】催化劑的HOR反應機理、分類、性能優化策略及主要挑戰。
【圖2】堿性HOR的HBE和OHBE理論示意圖
本文首先評述了HOR催化劑的反應機理（圖2），確定HBE和OHBE是描述HOR催化性能的描述符，并介紹了被廣泛應用的HBE理論和雙功能理論；評述了近年來堿性HOR常用的催化劑種類，包括貴金屬基催化劑（包括Pt基，Pd基，Ir基，Ru基催化劑）和非貴金屬催化劑（包括單金屬和多金屬催化劑）；接著重點探討了催化劑本征活性和穩定性，進而提出HOR催化性能的優化策略（包括幾何工程、組分工程、原子摻雜工程、親氧位點工程和載體工程等）；最后，作者分享了該領域目前的進展及面臨的挑戰：1）對HOR反應機理的理解仍然不完全清楚，HBE理論和雙功能理論之間的爭論仍在進行中；2）需要更多的原位表征技術探索反應中間體的變化過程；3）增加催化劑的活性面積、活性原子的數量以及設計穩定結構以延長催化劑的壽命仍然是一個巨大的挑戰；4）在非貴金屬HOR催化劑的構建中，雜原子摻雜或合金化過程中元素的合理選擇和精確控制是十分困難的；5）理論計算的發展可以為復雜的電催化反應界面過程提供原子和分子信息，彌補實驗的不可控性和復雜性；6）有必要通過多種方法客觀評估催化劑的性能，使其更具適用性。
針對以上諸多挑戰，在未來的研究中，更需要原位界面結構表征和理論模型研究相結合，為低成本、高活性、高穩定性HOR催化劑的設計和制備提供更有效的策略和理論依據。
論文信息：
Alkaline Hydrogen Oxidation Reaction Catalysts: Insight into Catalytic Mechanisms, Classification, Activity Regulation and Challenges. Xueqin Mu, Suli Liu*, Lei Chen, Shichun Mu*Small StructuresDOI: 10.1002/sstr.202200281