材料新發現 發布時間: 2021-12-15
第一作者：晉慧慧、朱加偉
通訊作者：木士春教授、何大平教授
通訊單位：武漢理工大學
DOI: 10.1039/D1TA08256F
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氧還原反應(ORR)與人類的生產和生活密切相關，一些重要的能量轉化器件諸如燃料電池和金屬空氣電池等，均需要ORR的參與。然而，在電極上發生的ORR需要大量的貴金屬鉑基催化劑，因此嚴重阻礙了此類電化學器件的發展。
圖1. Fe/Bi-RNC的制備流程示意圖與微觀形貌表征。
文章要點1：在本文中，為了將Bi元素引入具有原子級分散的Fe/N–C系統，作者通過采用負載Fe和Bi原子的棒狀C3N4模板作為犧牲劑，成功地將Bi原子摻雜到ZIF-8衍生的Fe/N–C碳系統中(Fe/Bi-RNC)，該系統具有Bi–O形式的多孔棒狀結構。
文章要點2：Mssbauer譜和電子順磁共振測試證明，Bi摻雜可以導致Fe/Bi-RNC中形成更高活性的Fe–N位點。因此，在堿性和酸性電解液中，所制備出的Fe/Bi-RNC催化劑表現出遠優于未摻雜Bi的Fe-RNC催化劑的ORR性能。
文章要點3：通過密度泛函理論(DFT)計算結果，進一步揭示出Bi–O鍵的存在降低了Fe–N4的帶隙，并且其協同作用非常有利于ORR決速步中的電子轉移，從而具有優異的氧還原性能。
圖2. 所制備出材料的結構表征。
圖3. 電催化氧還原性能測試。
圖4. 鋅空氣電池的電化學性能。
圖5. 密度泛函理論計算。
參考文獻
Huihui Jin, Jiawei Zhu, Ruohan Yu, Wenqiang Li, Pengxia Ji, Lvhan Liang, Bingshuai Liu, Chenxi Hu, Daping He, Shichun Mu. Tuning the Fe–N4 sites by introducing Bi–O bonds in a Fe–N–C system for promoting the oxygen reduction reaction. J. Mater. Chem. A. 2021. DOI: 10.1039/D1TA08256F.