催化計 2024年09月17日 19:24 北京
碳材料不可避免的存在缺陷位點，但是人們對于缺陷的本征電催化活性機理并不清楚。有鑒于此，武漢理工大學木士春教授、朱加偉等報道構筑富含五元環(huán)狀的碳材料PRC（pentagonal ring-rich carbon）HER電催化性能，發(fā)現(xiàn)五元環(huán)比常見的六元環(huán)具有改善的電子結構和更加優(yōu)異的HER電催化活性。
本文要點要點1. 通過Ru團簇與PRC耦合，通過C和Ru原子之間的p-d軌道耦合，Ru團簇向五元環(huán)能夠產(chǎn)生電子轉(zhuǎn)移，因此能夠改善催化活性。
要點2. 缺電子Ru團簇導致d能帶發(fā)生明顯的負方向移動，降低氫中間體的結合能，改善不同pH環(huán)境的HER電催化活性。在電流密度為10 mA cm-2，PRC顯著的將HER的過電勢從540 mV降低至380 mV。Ru@PRC催化劑在電流密度為10 mA cm-2和1000 mA cm-2分別實現(xiàn)了28 mV和275 mV過電勢。當過電勢為50 mV，Ru@PRC催化劑的質(zhì)量活性和價格活性分別比Pt/C的性能7.83倍和15.7倍。研究結果說明五元環(huán)結構缺陷位點的優(yōu)異HER電催化活性和應用前景。
Lei Gong, Fanjie Xia, Jiawei Zhu, Xueqin Mu, Ding Chen, Hongyu Zhao, Lei Chen, Shichun Mu, Hydrogen Evolution Reactivity of Pentagonal Carbon Rings and p-d Orbital Hybridization Effect with Ru, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202411125https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411125