Enhanced photoresponse and fast charge transfer: three-dimensional macroporous g-C3N4/GO-TiO2 nanostructure for hydrogen evolution
作者：李偉*，馬瓊，王肖，褚曉姍，王菲，王學(xué)川*，王傳義*
關(guān)鍵字：Three-dimensional macroporous structure， High BET surface area， Photocatalysis， Simulated solar light， Hydrogen evolution
論文來源：期刊
具體來源：https://doi.org/10.1039/D0TA07178A
發(fā)表時(shí)間：2020年
近年來，利用太陽光誘導(dǎo)光催化劑產(chǎn)氫是有效解決/緩解能源問題的有效策略。石墨相碳氮（g-C3N4）和氧化石墨烯（GO）由于具有良好的電荷分離和轉(zhuǎn)移特性，在合成高效光催化劑中具有潛在應(yīng)用價(jià)值。然而，常規(guī)二維g-C3N4和GO材料結(jié)構(gòu)簡單，表面助催化劑的附著力較弱，使用過程中容易發(fā)生功能助催化劑流失，導(dǎo)致光響應(yīng)性、界面電荷傳導(dǎo)及穩(wěn)定性大大降低。為此，本課題設(shè)計(jì)并合成了一種三維多孔g-C3N4/GO（p-CNG）骨架結(jié)構(gòu)，以增強(qiáng)表面功能助催化劑（銳鈦礦TiO2 NPs）的附著穩(wěn)定性。與無孔復(fù)合結(jié)構(gòu)相比，有序的多孔結(jié)構(gòu)顯著增大了骨架的BET比表面積。鑒于g-C3N4結(jié)構(gòu)中氨基官能團(tuán)與GO結(jié)構(gòu)中羧基官能團(tuán)間鍵合作用，顯著增強(qiáng)了三維多孔骨架結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，并促進(jìn)了兩種組分間界面相互作用的形成，從而有效增強(qiáng)其光吸收及電荷傳導(dǎo)。基于三維多孔骨架結(jié)構(gòu)中殘留基團(tuán)的存在及多孔結(jié)構(gòu)協(xié)同作用，顯著增強(qiáng)銳鈦礦TiO2 NPs功能助催化劑粘附穩(wěn)定性，促進(jìn)了異質(zhì)界面的形成，進(jìn)一步促進(jìn)了界面電荷傳導(dǎo)并增強(qiáng)了其光響應(yīng)性。基于上述結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，本課題合成的復(fù)合光催化劑在模擬日光誘導(dǎo)下表現(xiàn)出了優(yōu)越的產(chǎn)氫活性（33.1 μmol g-1 h-1），遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于純TiO2 NPs及三維多孔骨架催化產(chǎn)氫活性，在λ = 400 nm的光照下達(dá)到了12.4 %的表觀量子產(chǎn)率。由于該復(fù)合光催化劑穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，使其表現(xiàn)出較強(qiáng)的重復(fù)性及持久性，經(jīng)過5次循環(huán)操作及20小時(shí)的持續(xù)光照，仍然表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。本研究為有效增強(qiáng)g-C3N4和GO基光催化劑催化產(chǎn)氫性能并增強(qiáng)其催化穩(wěn)定性提供了一種有效方法。