Enhanced photoresponse and fast charge transfer: three-dimensional macroporous g-C3N4/GO-TiO2 nanostructure for hydrogen evolution
writer：李偉*，馬瓊，王肖，褚曉姍，王菲，王學川*，王傳義*
keywords：Three-dimensional macroporous structure， High BET surface area， Photocatalysis， Simulated solar light， Hydrogen evolution
source：期刊
specific source：https://doi.org/10.1039/D0TA07178A
Issue time：2020年
近年來，利用太陽光誘導光催化劑產(chǎn)氫是有效解決/緩解能源問題的有效策略。石墨相碳氮（g-C3N4）和氧化石墨烯（GO）由于具有良好的電荷分離和轉(zhuǎn)移特性，在合成高效光催化劑中具有潛在應用價值。然而，常規(guī)二維g-C3N4和GO材料結(jié)構簡單，表面助催化劑的附著力較弱，使用過程中容易發(fā)生功能助催化劑流失，導致光響應性、界面電荷傳導及穩(wěn)定性大大降低。為此，本課題設計并合成了一種三維多孔g-C3N4/GO（p-CNG）骨架結(jié)構，以增強表面功能助催化劑（銳鈦礦TiO2 NPs）的附著穩(wěn)定性。與無孔復合結(jié)構相比，有序的多孔結(jié)構顯著增大了骨架的BET比表面積。鑒于g-C3N4結(jié)構中氨基官能團與GO結(jié)構中羧基官能團間鍵合作用，顯著增強了三維多孔骨架結(jié)構的穩(wěn)定性，并促進了兩種組分間界面相互作用的形成，從而有效增強其光吸收及電荷傳導。基于三維多孔骨架結(jié)構中殘留基團的存在及多孔結(jié)構協(xié)同作用，顯著增強銳鈦礦TiO2 NPs功能助催化劑粘附穩(wěn)定性，促進了異質(zhì)界面的形成，進一步促進了界面電荷傳導并增強了其光響應性。基于上述結(jié)構優(yōu)勢，本課題合成的復合光催化劑在模擬日光誘導下表現(xiàn)出了優(yōu)越的產(chǎn)氫活性（33.1 μmol g-1 h-1），遠遠高于純TiO2 NPs及三維多孔骨架催化產(chǎn)氫活性，在λ = 400 nm的光照下達到了12.4 %的表觀量子產(chǎn)率。由于該復合光催化劑穩(wěn)定的結(jié)構，使其表現(xiàn)出較強的重復性及持久性，經(jīng)過5次循環(huán)操作及20小時的持續(xù)光照，仍然表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。本研究為有效增強g-C3N4和GO基光催化劑催化產(chǎn)氫性能并增強其催化穩(wěn)定性提供了一種有效方法。