鄭州大學張佳楠/中科院大連化物所鄧德會聯合發表《Angew. Chem. Int. Ed.》論文 | 2H-MoS2/Fe-Nx的原子界面工程——自旋極化驅動-Fe-N-C催化形成1T-MoS2，提高鈉離子可逆容量
近日，團隊與中國科學院大連化學物理研究所鄧德會研究員團隊與合作，通過界面化學工程將二維2H-MoS2納米片組裝在氮摻雜碳限域的鐵單原子催化劑（Fe(SA)-N-C）載體上并將其作為鈉離子電池的負極材料，在Fe(SA)-N-C的催化作用下，有效調控了1T/2H-MoS2在充放電過程中的相變和結構演化過程，從而實現高效儲鈉。
在“雙碳”目標下，可再生能源逐步成為能源消費增量的主體。在推動可再生能源利用的關鍵技術中，儲能技術的發展已成為實現“雙碳”目標的重要支撐技術之一。與技術相對成熟的鋰離子電池（LIBs）相比，鈉離子電池（SIBs）因鈉資源豐富、成本低廉等優勢，在大規模儲能領域中展現出廣闊的應用前景。金屬-氮-碳（M-N-C）催化劑已被廣泛用于優化SIBs負極材料的電子結構。M-N-C催化劑的活性與電子自旋態密切相關，然而，由于M-N-C催化劑的電子結構十分復雜，給人們探究催化劑的構效關系帶來極大的困難。因此，研究電子自旋和活性之間的內在關系是提高催化劑活性的關鍵。張佳楠團隊在前期M-N-C催化劑研究（Adv. Mater., 2018; ACS Catal., 2021）的基礎上，發現并證實自旋態的調控可以為M-N-C催化劑帶來更優異的電化學性能（Nat.
Commun., 2021; Adv. Sci., 2021; Nano Energy, 2023），并利用M-N-C自旋態來解釋儲鈉性能的增強機制（Energy Environ. Sci., 2022; Nano Res., 2022）。基于此，張佳楠教授受邀撰寫并發表了M-N-C電極材料在儲能裝置中的催化作用的相關綜述（Sci. Chin. Mater., 2022）。
在此基礎上，研究團隊通過界面化學工程將二維2H-MoS2納米片組裝在Fe(SA)-N-C載體上，發現在功函數差異的驅動作用下，Fe(SA)-N-C的電子會向2H-MoS2轉移，進而增強了富電子MoS2上的S位點對鈉離子的吸附作用，而缺失電子的Fe(SA)-N-C上的Fe位點的自旋態會發生改變，從而優化了Fe位點的電子結構和催化活性，相較于氮摻雜碳（N-C）和純碳，Fe(SA)-N-C限域的Fe位點可以在充放電過程中有效促進1T/2H-MoS2的相變和結構演化過程，從而實現高效儲鈉。因此，MoS2/Fe(SA)-N-C展現出優異的循環穩定性，在2.0 A g-1的大電流密度下經過2000次循環后，儲鈉容量仍保持在350 mA h g-1左右。該研究為設計高活性和高穩定性的鈉離子負極材料提供了新思路。
相關研究以“Evolution of Stabilized 1T-MoS2 by Atomic-Interface Engineering
of 2H-MoS2/Fe-Nx towards Enhanced Sodium Ion Storage”為題，于近日發表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上，該工作的第一作者是我校張佳楠課題組青年教師夏會聰。以上研究工作得到了國家自然科學基金、鄭州大學青年創新團隊支持計劃等項目資助、丹麥Haldor Topsoe公司國際合作等項目的資助。（文/圖 夏會聰）
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202218282