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    高聚物的轉變和弛豫是軟凝聚態物理研究的前沿領域，同時也是架設于高分子材料結構與性能之間的橋梁。掌握高分子軟物質的弛豫特征及其規律可以幫助我們更深刻理解其微觀結構與宏觀性能間的關系，有利于人們通過改變材料的結構（化學改性）和形態（物理改性）開發高性能和功能化的高分子材料。

    非晶態高聚物在其玻璃態至橡膠態轉變過程中共有α弛豫、sub-Rouse模式以及Rouse模式三種鏈段弛豫模式。然而，對于sub-Rouse模式的弛豫特征及內在本質卻知之甚少。中科院合肥物質科學研究院固體所吳學邦博士、劉長松研究員和朱震剛研究員所在課題組利用力學譜儀研究聚苯乙烯（PS）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）的鏈段弛豫行為，發現與小分子的結構弛豫以及高分子的α弛豫一樣，高聚物Sub-Rouse弛豫的動力學同樣在溫度TB處出現一個轉折性變化，且TB處的弛豫時間與高聚物的結構無關，約為0.1s。運用耦合模型同樣發現在TB處，sub-Rouse模式的耦合參數n也出現一個拐點，故該變化是由降溫過程中TB至Tg間分子間的耦合作用顯著增強引起的。

    在此基礎上，課題組研究了聚氧乙烯/聚醋酸乙烯酯（PEO/PVAc）共混物的鏈段弛豫行為，發現隨PEO含量的增加，TB值減小，但TB處的弛豫時間與共混物的組分無關，均為0.1s。因此，課題組初步認為sub-Rouse模式對于非晶態高分子而言是普遍存在的，且它具有與α弛豫類似的本質特征，即它也是鏈段間耦合或關聯弛豫，但耦合程度要低于α弛豫。相關研究結果發表在Macromolecules 2011, 44, 3605和Soft Matter 2011, 7, 579上。

    針對高分子膠體粒子的凝膠化行為，課題組人員還研究了Pluronic L64（PEO13-PPO30-PEO13）水溶液的粘彈性行為及其凝膠形成過程中的動力學行為。結果發現，當濃度位于“凝膠島”的兩側處（~39和60 wt%），體系的粘彈性行為相似，即損耗模量（或內耗）與頻率呈現標度關系，這對應于體系的逾滲網絡結構。在臨界濃度以上，隨著溫度的升高，發現體系從起初的粘彈性液態轉變成逾滲網絡結構進而形成凝膠態。因此，凝膠的形成主要是由體系中膠體粒子形成的逾滲網絡結構演變而來。相關研究結果發表在Physical Review E 2011, 83, 041801。

    上述研究工作得到國家自然科學基金的資助。

PMMA熔體的力學弛豫譜及其弛豫時間隨溫度變化行為

力學譜實驗得到的Pluronic L64水溶液的溫度-濃度相圖（藍色符號）。其中，L1、L2、Lα和H分別表示各項同性的膠團溶液相、反膠團相、層狀液晶相以及六角凝膠相。