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  可拉伸有機半導體光電器件在可穿戴傳感器、共形貼合電子和彈性顯示等領域具有廣闊應用前景，但其材料基礎仍面臨應變作用機理不清以及多維度構效關系缺失的關鍵科學挑戰。共軛高分子是一類具有擴展π共軛主鏈與柔性側鏈協同構成的功能軟物質，其分子間相互作用和結構響應行為顯著區別于傳統柔性聚合物體系：一方面，分子鏈的構象重排、取向演化以及聚集態結構變化直接決定材料的力學響應；另一方面，適度的π–π聚集又是維持電荷離域與高效傳輸的結構基礎。因此，厘清應變作用下分子鏈構象與聚集態結構的動態演化規律，揭示結構演化與電荷輸運及光電性能之間的內在關聯，建立“材料結構—應變行為—功能響應”的構效關系，是實現可拉伸有機光電器件從“能夠拉伸”向“可靠拉伸”轉變的核心科學基礎。

  針對上述目標，當前亟需發展能夠解析應變過程中動態結構演化的新型原位表征方法學。近年來，團隊圍繞共振軟X射線散射（Resonant Soft X-ray Scattering, RSoXS）方法學開展了系統研究，建立了基于化學選擇性散射的軟物質結構解析新手段（Rev. Sci. Instrum. 2012, 83, 045110；Nano Lett. 2011, 11, 3906–3911；J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 19248–19259；Eur. Polym. J. 2016, 81, 555–568；J. Phys. Condens. Matter 2021, 33, 313001）。通過發展碳邊—氮邊跨邊共振散射技術，實現了對共軛高分子共混體系中不同組分的化學選擇性定量解析，突破了傳統小角X射線散射難以區分不同有機組分結構的關鍵瓶頸，揭示了復雜有機光電薄膜中相分離形貌的化學本質及其結構特征（Adv. Mater. 2022, 34, 2107316；Nat. Mater. 2022, 21, 656–663），為研究有機半導體復雜形貌奠定了重要基礎。

  然而，當有機光電器件從靜態剛性體系向動態可拉伸體系轉變時，材料內部結構不再是靜態分布，而是隨應變實時演化的動態過程，不僅涉及相分離形貌的應力演變，也涉及分子鏈構象、結晶-非晶態之間的結構轉變；因此，要解析可拉伸有機光電器件，必須解決共軛高分子薄膜在應變作用下從分子尺度到介觀尺度的結構演化以及對光電性能的影響規律問題。

圖（a）共振軟X射線散射與（b）共振韌X射線散射的原理

  近期，上海交通大學劉烽教授、勞倫斯伯克利國家實驗室先進光源王誠研究員和華南理工大學鐘文楷副教授團隊，結合先進同步輻射軟X射線與韌X射線散射及譜學技術，系統揭示共軛高分子薄膜在機械應變過程中的跨尺度結構演化機制。研究通過近邊X射線吸收精細結構譜（NEXAFS）、共振韌X射線散射（TReXS）和原位共振軟X射線散射（RSoXS）等先進手段，建立從分子構象、晶體結構到形貌的完整關聯圖像，提出了由“鏈段取向與晶區破壞”主導的初始響應階段，以及由“鏈段持續取向與鏈內扭轉”主導的后續響應階段構成的兩步結構響應機制。這一跨尺度結構演化過程直接關聯薄膜的應力耗散行為，并揭示了應變下光吸收能力、載流子輸運能力及光電性能同步衰退的結構起源，為高性能本征可拉伸共軛高分子的理性設計提供了重要結構指導。同時，本研究依托同步輻射共振軟/韌X射線散射與譜學協同建立的原位表征方法學體系，實現了對應變過程中結構演化的化學選擇性與動態關聯解析，使共振X射線散射技術從傳統的靜態形貌分析工具拓展為能夠解析軟功能材料動態結構演化與功能響應機制的通用方法學平臺。

  2026年2月20日，相關成果以“Correlative molecular-to-mesoscale evolution in conjugated polymers for intrinsically stretchable organic photovoltaics”為題，發表在《Nature Communications》上。華南理工大學鐘文楷副教授為論文唯一第一作者兼共同通訊作者，上海交通大學劉烽教授與勞倫斯伯克利國家實驗室王誠研究員為共同通訊作者。本研究得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國博士后科學基金及發光材料與器件全國重點實驗室自主研究課題等項目支持。

圖1. 跨尺度關聯表征揭示完整結構演化路徑

  本研究以共軛高分子P(NDI2OD-T2)為模型體系，綜合運用NEXAFS、TReXS和原位RSoXS等先進同步輻射技術，實現了從分子構象、晶體結構到介觀形貌的跨尺度關聯分析，構建了應變條件下結構演化的完整圖景。

圖2. 近邊X射線吸收精細結構譜研究鏈取向與鏈內扭轉

  基于偏振NEXAFS譜與分子動力學模擬，研究發現共軛高分子主鏈在拉伸過程中發生顯著取向重排。同時，其NDI與BT單元之間的二面角隨應變增大，直接證實了鏈內扭轉的發生。這一結果從分子尺度揭示了應變過程中構象變化及其對應力耗散的關鍵作用。

圖3. 共振韌X射線散射研究研究晶粒的差異化形變與破壞機制

  通過TReXS技術對晶體結構演化進行原位跟蹤，研究發現晶粒響應機械應變呈現明顯各向異性：平行于拉伸方向的晶粒主要通過晶面滑移實現應變適應，而垂直晶粒則發生更劇烈的晶面剝離和結構破壞。這一差異化響應機制揭示了晶體結構在應變過程中的破壞路徑及其在應力耗散中的關鍵作用。

圖4. 原位共振軟X射線散射研究形貌尺度的取向

  結合原位RSoXS與AFM表征，研究直接可視化了納米纖維網絡在應變過程中的取向重排。薄膜由初始無序納米纖維網絡逐漸演變為沿拉伸方向取向的大尺度纖維聚集結構。散射圖案呈現特征性的X形演化，其張開角度隨應變呈現明顯的兩階段變化行為：初期由鏈取向與晶區破壞共同驅動，后期則由鏈持續取向與鏈內扭轉主導。應變釋放后，結構僅部分恢復，表明大變形導致不可逆結構重構。

圖5. 結構演化與性能的關聯分析

  通過關聯結構、力學及器件性能，研究建立了完整的結構—性能關聯關系。應變誘導的鏈取向、晶體破壞與形貌重排雖有效耗散機械應力并賦予材料拉伸能力，但同時導致局域有序度降低，表現為吸收光譜藍移及載流子輸運能力下降。在本征可拉伸有機光伏器件中，30%應變導致器件效率下降約16%，直接證明跨尺度結構演化是光電性能衰退的根本結構起源。

  近年來，團隊圍繞本征可拉伸有機光電材料開展了系統研究，明晰協同提升共軛高分子薄膜光電性能與力學性能的基本策略，并展望領域的未來研究方向（《高分子學報》2024, ?55?, 1091）；提出分子模塊化設計策略，通過分子結構—溶液聚集—薄膜形貌—器件性能的全鏈條控制，實現性能與拉伸性的協同優化（Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202514985）；提出雙網絡結構，即通過外部應力耗散機制保護共軛功能網絡，包括彈性體網絡（Adv. Energy Mater. 2025, ?15?, 2403259）、室溫自修復交聯網絡（Energy Environ. Sci. 2025, 18, 659）、無機納米粒子應力重分布網絡（Nat. Comm. 2026, 17, 1240），實現薄膜力學性能與光伏性能的同步提升，并驗證了其在可穿戴供能場景中的工程可行性。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-68265-4