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  在分子電子學(xué)研究中，分子內(nèi)的電子傳輸特性是重點(diǎn)關(guān)注對(duì)象，與分子光學(xué)、電磁和化學(xué)反應(yīng)性質(zhì)密切相關(guān)。光敏分子的共軛與能帶結(jié)構(gòu)可以通過光照控制，而光作為高效、非接觸的外部刺激源，是調(diào)控電子傳輸?shù)睦硐胧侄巍，F(xiàn)有研究已深入探討了光敏分子（如二芳基乙烯、偶氮苯和螺吡喃）的單分子電導(dǎo)特性，但仍面臨兩大挑戰(zhàn)：首先，多條導(dǎo)電路徑在單分子內(nèi)部的光調(diào)控尚未得到充分研究，限制了分子器件的功能發(fā)展；其次，多數(shù)用于單分子電導(dǎo)研究的光敏分子異構(gòu)化仍需紫外光（λ < 380 nm）激發(fā)，這可能影響電導(dǎo)測(cè)量和器件穩(wěn)定性。給體-受體斯坦豪斯加合物（donor-acceptor Stenhouse adducts，DASAs）由于其推-拉電子特性，可以通過500-700 nm的可見光控制，適合進(jìn)行單分子電導(dǎo)研究。通過分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，可以在單個(gè)分子內(nèi)集成多條電子傳輸通路，實(shí)現(xiàn)單分子電導(dǎo)的復(fù)雜調(diào)控，為單分子光電器件發(fā)展提供思路。

  近日，電子科技大學(xué)光電科學(xué)與工程學(xué)院王東升/鄭永豪團(tuán)隊(duì)在全球頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》發(fā)表了題為《Photogated two conductive pathways of donor-acceptor Stenhouse adducts in single-molecule junctions》的最新科研進(jìn)展。電子科技大學(xué)為第一完成單位，王東升教授、鄭永豪教授、華東理工大學(xué)博士后王瑞為該論文的共同通訊作者，25屆博士畢業(yè)生孫梵熙、24屆碩士畢業(yè)生姜?jiǎng)偾?/span>、25屆博士畢業(yè)生張漢君為該論文的共同第一作者。

圖1. 單分子電導(dǎo)測(cè)量裝置（STM-BJ）示意圖及DASAs分子設(shè)計(jì)

  該研究的核心思路在于通過光照引發(fā)的linear-cyclic異構(gòu)化精準(zhǔn)調(diào)控單個(gè)DASAs分子結(jié)中的兩條電子傳輸路徑：電子給體路徑（donor pathway）以及三烯π橋路徑（π bridge pathway）。研究團(tuán)隊(duì)利用掃描隧道顯微鏡斷裂接點(diǎn)（STM-BJ）技術(shù)，深入探討了635 nm激光照射下兩條電子傳輸路徑的電導(dǎo)能力變化，并通過合成一系列含有不同數(shù)量硫甲基錨定位點(diǎn)的DASAs，展示了通過光照同時(shí)調(diào)控單分子內(nèi)多條電導(dǎo)通路的潛力。（圖1）

研究亮點(diǎn)

圖2. 光調(diào)控SSDA的電子給體路徑電導(dǎo)，基于側(cè)鏈調(diào)控原理

  電子給體路徑通過合成SSDA構(gòu)建，將兩個(gè)硫甲基錨定位點(diǎn)接枝于DASAs的電子給體部分，在外加電壓下，電子的傳輸僅通過DASAs的電子給體部分。團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)電子給體路徑的電導(dǎo)變化基于側(cè)鏈調(diào)控原理：當(dāng)DASA發(fā)生linear-to-cyclic異構(gòu)化時(shí)，側(cè)鏈共軛結(jié)構(gòu)變化導(dǎo)致電子密度在分子內(nèi)的重新分配，提升電子傳輸通路上的電子軌道密度，進(jìn)一步造成0.20個(gè)數(shù)量級(jí)的導(dǎo)電性提升（圖2）。該過程調(diào)控具備往復(fù)性，通過光照與加熱可以實(shí)現(xiàn)電子給體路徑導(dǎo)電性的控制。

圖3. 光調(diào)控SDAS的三烯π橋路徑電導(dǎo)，基于主鏈調(diào)控原理

  三烯π橋路徑通過合成SDAS構(gòu)建，將兩個(gè)硫甲基錨定位點(diǎn)分別接枝于DASAs的電子給體與受體部分，在外加電壓下，電子的傳輸需通過整個(gè)分子。與電子給體路徑不同，三烯π橋路徑電導(dǎo)變化基于主鏈調(diào)控原理：linear DASAs具有共軛結(jié)構(gòu)的三烯π橋，表現(xiàn)出高電導(dǎo)狀態(tài)；光照引發(fā)的linear-to-cyclic異構(gòu)化破壞了三烯π橋結(jié)構(gòu)的共軛結(jié)構(gòu)，轉(zhuǎn)變?yōu)榄h(huán)戊烯酮結(jié)構(gòu)，顯著降低了電子傳輸能力。光照造成了0.62個(gè)數(shù)量級(jí)的導(dǎo)電性下降（圖3）。這一光調(diào)控機(jī)制表明，三烯π橋的結(jié)構(gòu)變化在調(diào)節(jié)電導(dǎo)方面起著決定性作用，為構(gòu)建具有可控電導(dǎo)路徑的光敏分子提供了理論基礎(chǔ)。

圖4. 光照同時(shí)調(diào)控SSDAS的兩條電子傳輸路徑

  進(jìn)一步地，將三個(gè)硫甲基錨定位點(diǎn)分別引入電子給體與電子受體部分合成SSDAS，在單個(gè)DASAs分子中同時(shí)構(gòu)建了電子給體路徑與三烯π橋路徑。通過linear-cyclic異構(gòu)化，SSDAS展示出了兩個(gè)獨(dú)立電子傳輸路徑的同時(shí)調(diào)控：在黑暗條件下，linear SSDAS的電子給體路徑為低電導(dǎo)態(tài)，而三烯π橋路徑為高電導(dǎo)態(tài)，兩者相差1.36個(gè)數(shù)量級(jí)；在光照條件下，cyclic SSDAS的電子給體路徑為高電導(dǎo)態(tài)，而三烯π橋路徑為低電導(dǎo)態(tài)，進(jìn)一步拉大了兩條電子傳輸路徑的導(dǎo)電性差異（2.73）。其中，SSDAS的三烯π橋路徑導(dǎo)電能力在光照后下降了1.11個(gè)數(shù)量級(jí)。進(jìn)一步分析數(shù)據(jù)顯示，在STM-BJ測(cè)試中的單次提拉過程中，電子給體路徑和三烯π橋路徑的電導(dǎo)可以同時(shí)被檢測(cè)到，為分子拉伸過程中路徑重新配置提供了直接證據(jù)。

  該研究展示了光調(diào)控單分子電子傳輸路徑在分子電子學(xué)中的巨大應(yīng)用潛力，尤其是在發(fā)展光敏分子尺度器件和多狀態(tài)邏輯系統(tǒng)方面，為未來的智能分子器件和自適應(yīng)納米電子設(shè)備的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

  該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（52203134、62375041、22375029、22405088）和四川省科技廳項(xiàng)目（2023ZYD0037、2024YFHZ0307、2024NSFSC0249）資助。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-69459-0