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  水凝膠是填充大量水的三維聚合物網絡，在組織工程、生物電子、軟機器人等領域具有廣闊的應用前景。但水凝膠發展面臨的重大挑戰：設計并構筑水凝膠網絡以同時實現堅固的力學性能和高的水含量。分子網絡水凝膠通過設計交聯（包括晶粒、納米顆粒、纏結、滑環、雙交聯等），以及構建均勻網絡或雙網絡來提高力學性能，但因缺乏類生物高階微納米結構，力學性能提升有限。最近，高階網絡水凝膠，以納米纖維網絡和微相分離網絡為代表，表現出顯著的強度和模量，但難以在超高水含量（>90 wt.%）下維持這些性能。核心難題在于難以獲得既具有堅固網絡單元又具有高效連接性的高階網絡有關。例如，納米纖維網絡以結晶有序的納米纖維作為網絡單元，面臨著納米纖維之間的連接性差問題；微相分離網絡以高度連通的相區作為網絡單元，但是相區的堅固性受限于無規則形狀和無序分子組織。并且，一些制備方法還會導致力學上各向異性和水含量損失。因此，尋找并開發新的網絡結構模型，以集成堅固網絡單元和高效連接性，從而破解水凝膠在超高水含量下力學性能受限的困境具有重要的科學意義和應用價值。

  湖南大學材料科學與工程學院王建鋒教授課題組針對現有水凝膠難以在保持超高水含量（>90 wt.%）同時實現優異力學堅固性的難題，通過向具有超富水且堅固特色的水母學習，深層解析了缽水母綱根口水母目下沙海蟄中膠層的網絡結構及其力學增強機制，發現水母中膠層具有長程有序的疊層膜網絡結構，其以結晶有序的納米膜作為網絡單元，膜內晶體沿膜平面取向且膠原蛋白鏈跨膜連接，這種獨特網絡賦予水母中膠層超高含水量下優異力學性能；受水母中膠層的啟發，進而發展兩步法構筑具有疊層膜網絡結構的殼聚糖水凝膠，包括1）通過緩慢蒸發誘導的相分離，預先形成無規膜網絡，2）結合面內拉伸和氫氧化鈉處理，轉變無規膜網絡為疊層膜網絡；這種長程有序的疊層膜網絡結構賦予殼聚糖水凝膠具有高模量（5.2 MPa）、高強度（6.5 MPa）、超高含水量（91.8 wt.%），性能優于現有大部分的合成水凝膠以及多種天然生物水凝膠。這項工作不僅提出了新的結構設計理念，也為制備超高水含量且堅固的水凝膠提供了可行的路徑，同時突破了現有水凝膠材料在超高水含量和優異力學性能間的權衡難題。

  2025年10月13日，研究成果以“Ultrahigh-Water-Content yet Robust Hydrogels Enabled by Bioinspired Laminated Membranous Network”為題，于2025年10月13日發表在《Advanced Materials》。文章的第一作者是溫順喜博士、通訊作者是博士后夏鵬輝和王建鋒教授。

仿水母中膠層的疊層膜網絡水凝膠

突破現有水凝膠超高水含量和優異力學堅固性的權衡困境

【內容要點】

要點一：水母中膠層的力學堅固性和疊層膜網絡

圖1-水母中膠層的力學堅固性和疊層膜網絡結構解析

  首先研究了水母中膠層的結構與性能關系。水母依靠鐘形體的收縮與擴張在水中運動，其中膠層起到了關鍵的支撐作用。力學測試顯示，中膠層在正交方向上表現出各向同性的拉伸行為，具有堅固的力學性能和超高的水含量，優于其他生物軟組織。SEM圖像揭示了其內部由貫穿正交截面的層狀膜構成的網絡結構，并存在連接相鄰層狀膜的橋接膜。SAXS和WXRD進一步表明，膜內膠原晶體沿膜平面有序排列，這種結晶與取向結構增強了膜的機械強度。有限元模擬證實了疊層膜網絡能有效傳遞與分散應力，從而賦予材料優異的抗變形與承載能力。

要點二：通過相分離預先構筑無規膜網絡

圖2-蒸發誘導相分離預先構筑無規膜網絡

  為仿生構筑類水母中膠層的疊層膜網絡結構，通過緩慢蒸發誘導相分離預先構建了無規膜網絡。通過蒸發殼聚糖/乙酸/水/甘油的混合溶液，逐步去除乙酸與水，誘導殼聚糖鏈先交聯形成均勻分子網絡，再逐漸相分離形成無規膜網絡。紅外光譜、X射線散射和掃描電鏡圖像結果顯示，殼聚糖從分子網絡逐步發生相分離，以成核生長的方式相分離形成連續無規膜網絡。該無規膜網絡具有良好連通性。

要點三：轉變無規膜網絡成為疊層膜網絡

圖3-轉變無規膜網絡成為疊層膜網絡

  隨后，團隊通過面內拉伸與氫氧化鈉處理，將無規膜網絡轉化為長程有序的層狀膜網絡。拉伸使膜沿平面方向排列，而堿處理則促進殼聚糖鏈結晶，增強膜的堅固性。所得水凝膠在正交截面上均呈現出高度類水母中膠層的疊層膜網絡結構。小角與廣角X射線散射表明，膜內殼聚糖結晶沿膜平面高度取向。力學測試顯示，該水凝膠強度達6.5 MPa，模量為5.2 MPa，且具有面內各向同性，性能較無規膜網絡凝膠提升超17倍。

要點四：疊層膜網絡水凝膠的力學優勢

圖4-疊層膜網絡水凝膠的力學優勢

  進一步對比發現，疊層膜網絡水凝膠在強度與模量上顯著優于取向納米纖維網絡、無規納米纖維網絡及共價交聯網絡的殼聚糖水凝膠。其在高達92 wt.%水含量下仍保持MPa級別的力學性能，優于多數已知的分子網絡、相分離網絡及納米纖維網絡水凝膠。在動態水流沖擊中，該水凝膠展現出優異的水下力學堅固性和循環穩定性，經歷10萬次沖擊后結構夠不破壞，優于傳統方法合成的殼聚糖水凝膠。此外，其在生理環境下具有優異的抗溶脹性，良好的生物相容性。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202511595