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  隨著人工智能、數(shù)據(jù)中心算力提升等的發(fā)展，電子器件向微型化、多功能集成化和高功率密度發(fā)展，散熱效率成為影響設(shè)備可靠性與壽命的關(guān)鍵因素。電子元件表面與散熱器接觸界面的粗糙間隙中，空氣極低的熱導率（約0.024 W/mK）嚴重阻礙熱傳遞。因此，開發(fā)高性能熱界面材料（TIMs）成為學術(shù)與工業(yè)界的研究熱點，其理想特性需兼具高導熱性、電絕緣性和適度機械彈性。目前，絕大多數(shù)熱界面材料是有機硅體系，包括硅橡膠、硅樹脂、硅凝膠、硅膏等，它們具有優(yōu)異的化學穩(wěn)定性，物理特性隨溫度變化不敏感。隨科學技術(shù)及熱管理應(yīng)用多元化的發(fā)展，有機硅體系也面臨一些問題，如揮發(fā)和滲油問題，會對電子元件產(chǎn)生危害，再加上成本高的限制，因此開發(fā)非硅體系的熱界面材料具有重要研究意義。

  橡膠彈性體（如天然橡膠NR）因優(yōu)異的彈性、化學穩(wěn)定性和絕緣性成為TIMs的候選基材，但其本征導熱率極低（~0.2 W/mK）。常規(guī)方案是通過填充高導熱填料（石墨烯、碳納米管、氮化硼、氧化鋁等）制備復合材料，但通常面臨界面熱阻、力學性能嚴重下降等問題，而化學分子改性橡膠效率低、改性效果欠佳。采用多元填料協(xié)同或異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計，提升導熱路徑構(gòu)建效率，降低界面熱阻成為常用的研究思路。目前，NR基復合材料導熱率仍低于預(yù)期，低填料量下實現(xiàn)高導熱存在困難，動態(tài)網(wǎng)絡(luò)設(shè)計可賦予TIMs自修復與可回收性，但需兼顧低填料含量和界面優(yōu)化，且低填料含量下的自修復/可回收性與高導熱性的平衡仍是熱管理領(lǐng)域的重大挑戰(zhàn)。

  基于此，江蘇海洋大學李成杰副教授團隊提出利用組氨酸（His）作為界面改性反應(yīng)位點，通過雜化填料與動態(tài)網(wǎng)絡(luò)設(shè)計，利用超分子金屬配位與動態(tài)氫鍵網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建高性能天然橡膠納米復合材料，實現(xiàn)界面相互作用調(diào)控與性能協(xié)同優(yōu)化，實現(xiàn)兼具高導熱性、自修復與可回收性的天然橡膠基熱界面材料的制備。首先在NR膠乳表面修飾His分子引入羧基（-COOH）與咪唑基團，通過His的羧基與纖維素納米晶（CNCs）的酯化反應(yīng)制備His@CNCs，在六方氮化硼（h-BN）表面氧化聚合羅丹寧，形成聚羅丹寧包覆層制得功能化h-BN（PBN），將His@CNCs/PBN雜化填料與乙酸鋅復合在HNR膠乳基質(zhì)中，形成多重動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。天然橡膠熱界面材料的力學強度可達2.8 MPa，而斷裂伸長率超過1200%，具有良好的物理/化學循環(huán)回收性能以及室溫自修復性能，在低填充下熱導率達1.217 W/m·K，是未改性NR的5.7倍。同時，該熱界面材料具有良好的電絕緣性能、熱穩(wěn)定性以及快速的溫度響應(yīng)與光熱轉(zhuǎn)換效應(yīng)，作為熱界面材料可使LED芯片溫升降幅超7℃，表現(xiàn)出良好的散熱能力。該策略為開發(fā)下一代多功能熱管理材料提供了新思路。

圖1 HNR/His@CNCs/PBN納米復合材料的制備流程示意圖

圖2 HN NR, HNR, HNR/His@CNCs, HNR/His@CNCs/PBN的水接觸角（a），溶解實驗（b）和交聯(lián)密度（c）及交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)（d）

圖3 HNR/His@CNCs/PBN回收過程（a）。應(yīng)力-應(yīng)變曲線（b），力學性能（c）和SEM圖像（d）。化學回收過程（e）和應(yīng)力-應(yīng)變曲線（f）。化學回收樣品舉起500 g重量砝碼照片（g）

圖4 HNR/His@CNCs/PBN的應(yīng)力松弛曲線（a，b）。特征弛豫時間Arrhenius方程的擬合（c）。室溫自愈1小時的光學顯微鏡照片（d）。自愈樣品的扭轉(zhuǎn)和拉伸樣品（e，f）

圖5自修復NR, HNR/His@CNCs and HNR/His@CNCs/PBN-5wt%的應(yīng)力-應(yīng)變曲線（a-c）。自修復機理（d）

圖6 HNR/His@CNCs/PBN的熱導率和熱擴散系數(shù)（a）。熱傳遞示意圖（b）。回收三次后的導熱系數(shù)（c）。紅外熱成像（d）和加熱-冷卻的相應(yīng)溫度演變（e）。模擬太陽光照射的紅外成像及溫度曲線（f，g）

圖7 HNR/His@CNCs/PBN的體積電阻率（a）和熱穩(wěn)定性（b）。OIT曲線（c）。TIM性能測量裝置示意圖（d）。TIM性能測量系統(tǒng)的實驗設(shè)置和配置示意圖（e），相應(yīng)的紅外圖像（f）。LED芯片溫度隨運行時間變化（g）

  相關(guān)研究工作以“Malleable, Self-healing and Highly Thermally Conductive Interface Material Enabled by Interfacial Network for Thermal Management”為題發(fā)表在材料學期刊ACS Applied Materials & Interfaces（2025，10.1021/acsami.5c09314）。江蘇海洋大學環(huán)境與化學工程學院李成杰副教授為第一作者和通訊作者，碩士研究生Ma Shichao為第二作者。此研究工作得到中國博士后科學基金、江蘇省自然科學基金等項目的資助。

  近年來，江蘇海洋大學高性能與功能高分子課題組通過分子結(jié)構(gòu)設(shè)計、填料-基體動態(tài)界面交聯(lián)、異質(zhì)填料雜化、三維骨架構(gòu)建等策略在導熱三元乙丙橡膠、天然橡膠彈性體復合材料、相變熱管理材料等的加工、制備與應(yīng)用領(lǐng)域取得了進展，相關(guān)研究成果在ACS Sustainable Chemistry & Engineering，Applied Thermal Engineering，Sustainable Materials and Technology，Polymer Degradation and Stability，Chinese Journal of Polymer Science等期刊發(fā)表。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.5c09314