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  圓偏振有機(jī)發(fā)光二極管（Circularly Polarized Organic Light-emitting Diode, CP-OLED）能夠直接在電激發(fā)下高效地發(fā)射圓偏振光，在通信編碼、光學(xué)防偽和 3D 顯示等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。電致發(fā)光不對(duì)稱因子（|g_EL|）被視為評(píng)估 CP-OLEDs 性能的關(guān)鍵指標(biāo)之一。為了提高 |g_EL| 值，手性金屬配合物、手性有機(jī)小分子和手性有機(jī)聚合物等多種類型的電致發(fā)光層材料已被成功開發(fā)報(bào)道。然而，目前大多數(shù) CP-OLEDs 的|g_EL| < 10^-2，這嚴(yán)重限制了其實(shí)際應(yīng)用。因此，實(shí)現(xiàn) CP-OLEDs 中高的電致發(fā)光不對(duì)稱因子仍是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。與傳統(tǒng)材料相比，膽甾型液晶（Cholesteric liquid crystal， CLC）在分子水平上表現(xiàn)出周期性的螺旋排列，具有優(yōu)異的手性放大能力。然而，它們固有的軟物質(zhì)特性對(duì)刺激（光、電、熱、機(jī)械力等）的高敏感性限制了它們?cè)?/span> CP-OLEDs 中的應(yīng)用。

  近日，南京大學(xué)成義祥教授、南京郵電大學(xué)張宇博士在《Angew, Chem.Int. Ed》期刊上發(fā)表了題為“Chiral Co-Assembled Liquid Crystal Polymer Network Enabled by In-Situ Photopolymerization for High-Performance CP-OLEDs” 的論文。為克服膽甾相液晶材料在圓偏振電致發(fā)光器件應(yīng)用中存在的本質(zhì)缺陷，他們提出了一種簡(jiǎn)便高效的原位光聚合策略構(gòu)建了剛性膽甾相液晶聚合物網(wǎng)絡(luò) (ChLC-PN)，創(chuàng)新性地開發(fā)了一類用于 CP-OLEDs 的新型電致發(fā)光層材料。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成了一類紫外光活性的室溫向列相液晶LCM，在該液晶主體基質(zhì)中引入手性誘導(dǎo)劑 R/S-Cz 后得到了具備膽甾相液晶特征的手性共組裝體ChLC-MF。隨后，原位光聚合ChLC-MF 可得到剛性膽甾相液晶聚合物網(wǎng)絡(luò) ChLC-PN。該策略不僅保留了CLC 本身的周期性螺旋結(jié)構(gòu)，還賦予了ChLC-PN 優(yōu)異熱穩(wěn)定性、耐溶劑性和機(jī)械加工性，能夠成功地應(yīng)用于CP-OLEDs 實(shí)現(xiàn)圓偏振電致發(fā)光。

圖1 (a) LCM、R/S-Cz 的分子結(jié)構(gòu)式；(b) ChLC-MF 的手性共組裝過(guò)程；(c) ChLC-PN 的原位光聚合過(guò)程；(d) CP-OLEDs 的制造及器件結(jié)構(gòu)。

  在ChLC-PN體系中， (R/S-Cz)_0.01-(LCP)_0.99 表現(xiàn)出最優(yōu)的圓偏振發(fā)光性能，最大的光致發(fā)光不對(duì)稱因子 (|g_lum = 0.033|)。相比于原位光聚合處理前的手性共組裝體(R/S-Cz)_0.01-(LCM)_0.99，其不僅保持了優(yōu)異的手性光學(xué)性質(zhì)，而且能夠耐受 120 ℃ 高溫處理，這很好地匹配了光電器件制造過(guò)程中所必須經(jīng)歷的高溫苛刻條件。將原位光聚合得到的膽甾相液晶聚合物網(wǎng)絡(luò) (R/S-Cz)_0.01-(LCP)_0.99 作為 CP-OLEDs 的電致發(fā)光層材料成功地實(shí)現(xiàn)了天藍(lán)色的圓偏振電致發(fā)光，具有高的電致發(fā)光不對(duì)稱因子 (|g_EL = 0.012|)。

圖2. (R/S-Cz)_0.01-(LCM)_0.99 和 (R/S-Cz)_0.01-(LCP)_0.99 120 ℃ 退火后的 (a) CD 光譜圖； (b) CPL 光譜圖和 (c) g_lum 值曲線圖。

圖3. (a) 器件能級(jí)圖；基于 (R/S-Cz)_0.01-(LCM)_0.99 器件的(b) CP-EL 光譜圖和 (c) g_EL 曲線圖。

  該研究開創(chuàng)性地采用剛性膽甾相液晶聚合物網(wǎng)絡(luò) (ChLC-PN) 構(gòu)建電致發(fā)光層材料。這種納米尺度的膽甾相液晶聚合物網(wǎng)絡(luò)不僅保持了優(yōu)異的手性放大效應(yīng)，同時(shí)突破了傳統(tǒng)液晶發(fā)光材料在溶液加工性和熱穩(wěn)定性等方面的限制，為未來(lái) CP-OLEDs的研究提供了新的思路，注入了新的活力。該工作在南京大學(xué)成義祥教授、南京郵電大學(xué)張宇博士的指導(dǎo)下完成，文章第一作者是南京大學(xué)在讀博士研究生付春亞，該研究得到了南京大學(xué)生命分析化學(xué)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202512257