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  在材料科學(xué)領(lǐng)域，自修復(fù)聚合物因其獨特的自我修復(fù)能力備受關(guān)注，廣泛應(yīng)用于新能源、生物醫(yī)學(xué)和航空航天等領(lǐng)域。然而，這些自修復(fù)高分子材料呈現(xiàn)出機(jī)械強(qiáng)度普遍偏低（拉伸強(qiáng)度＜30MPa）的現(xiàn)象，極大地影響其使用壽命和安全性，限制了材料的應(yīng)用范圍。通過對高分子材料進(jìn)行分子結(jié)構(gòu)設(shè)計制備出強(qiáng)度高的自修復(fù)高分子材料是目前該研究領(lǐng)域的一大研究熱點。

  鑒于此，廣西大學(xué)王雙飛院士團(tuán)隊系統(tǒng)地探討了自修復(fù)高分子材料自愈性能和力學(xué)強(qiáng)度不能兼容的原因，概述了如何通過仿生設(shè)計、分子結(jié)構(gòu)優(yōu)化和納米填料復(fù)合等策略，實現(xiàn)高強(qiáng)度與高效自修復(fù)性能的平衡。此外，還對高強(qiáng)度自修復(fù)高分子材料所面臨的挑戰(zhàn)和前景進(jìn)行了展望。

  該綜述以題為“Research progress of high-strength self-healing polymer materials: Balance between mechanical strength and self-healing efficiency”發(fā)表在期刊《Chemical Engineering Journal》上。

文章要點：

  高分子材料的自修復(fù)能力需要高分子鏈有一定擴(kuò)散性，以實現(xiàn)損傷部位的分子擴(kuò)散和動態(tài)鍵重排。然而，這種分子鏈段的運(yùn)動能力本質(zhì)上限制了聚合物網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)密度，導(dǎo)致材料難以形成穩(wěn)定、規(guī)整的結(jié)構(gòu)來有效傳遞應(yīng)力，進(jìn)而造成力學(xué)強(qiáng)度下降。因此，材料的自修復(fù)性能與力學(xué)性能之間存在內(nèi)在矛盾。

  為解決這一問題，在這篇綜述中，作者提出了三種高強(qiáng)度自修復(fù)聚合物的設(shè)計策略：模擬生物體自修復(fù)機(jī)制的仿生設(shè)計；基于分子結(jié)構(gòu)構(gòu)建多重網(wǎng)絡(luò)并平衡性能的體系設(shè)計；利用納米材料增強(qiáng)特性并優(yōu)化性能的復(fù)合策略。

圖1 高強(qiáng)度自修復(fù)高分子材料的三種設(shè)計策略

1.仿生設(shè)計策略

圖2. (A) 珍珠母微觀結(jié)構(gòu)受力分析；(B) 貽貝足絲單絲結(jié)構(gòu)：近段波紋狀（左），遠(yuǎn)段直狀（右）；(C) 貽貝降解-自修復(fù)全周期分子機(jī)制：(D) 貽貝降解-自修復(fù)微觀結(jié)構(gòu)變化。

• 貝殼啟發(fā)的層狀結(jié)構(gòu)：具有定向分層的層狀結(jié)構(gòu)可以從多個尺度對復(fù)合材料的性能和機(jī)制進(jìn)行優(yōu)化。
  

• 貽貝組織啟發(fā)的功能梯度結(jié)構(gòu)：這種梯度構(gòu)型可以實現(xiàn)平滑的應(yīng)力傳遞、分布和局部性能的匹配，達(dá)到減少界面應(yīng)力和改善能量耗散的目的，同時還能為材料提供顯著的各向異性，使結(jié)構(gòu)能夠快速響應(yīng)外部刺激。

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圖3. (A)蜘蛛絲結(jié)構(gòu)示意圖；(B)拉伸釋放后的IPDI - SPU2000彈性體結(jié)構(gòu)示意圖；(C) SPU復(fù)合材料不同的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(D,E) IPDI-SPU????彈性體修復(fù)效率（拉伸強(qiáng)度/斷裂伸長率）與修復(fù)時間（D，100℃）和溫度（E，36h）的關(guān)系。

• 蜘蛛絲啟發(fā)的多相結(jié)構(gòu)：通過在聚合物內(nèi)部引入局域有序聚集的晶體結(jié)構(gòu)，可以提高自修復(fù)高分子材料的韌性、模量、拉伸強(qiáng)度等力學(xué)性能，同時，基于硬-軟多相結(jié)構(gòu)，將晶體嵌入無定形基體中，并通過動態(tài)共價鍵或超分子相互作用連接，既提供了高熱力學(xué)穩(wěn)定性也保持了快速的動力學(xué)可逆性。

圖4.（A）軟骨組織結(jié)構(gòu)示意圖和軟骨組織中的細(xì)胞間物質(zhì)；(B)具有多功能人體肌肉特征的圖式；(C) PU-BM的相互作用機(jī)制。

• 人體組織啟發(fā)的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)：人體軟骨組織是由膠原細(xì)胞和細(xì)胞間質(zhì)組成，軟骨基質(zhì)中的蛋白多糖分子側(cè)鏈通過氫鍵與膠原纖維連接，形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，大量膠原纖維交織成網(wǎng)狀以承受較高的力，因此，這種具有強(qiáng)超分子相互作用的結(jié)構(gòu)使軟骨具有機(jī)械強(qiáng)度和韌性。

2.分子結(jié)構(gòu)設(shè)計：動態(tài)鍵的精準(zhǔn)調(diào)控

  通過設(shè)計具有高結(jié)晶度、高分子量、高分子鏈間相互作用力的分子結(jié)構(gòu)，可以提高高分子材料的機(jī)械性能，也可以通過共聚或嵌段共聚的方式，將具有不同性能的單體組合在一起，制備出具有優(yōu)異力學(xué)性能的高分子材料，而高分子鏈的流動性是促進(jìn)自修復(fù)的關(guān)鍵因素，它是保證動態(tài)鍵有足夠的鏈擴(kuò)散和動態(tài)交換效率的先決條件。此外，由于高分子材料在愈合過程中需要消耗能量，這可能導(dǎo)致材料的能量儲存和傳遞能力降低，從而影響其自愈性能和力學(xué)性能，所以為了制備出滿足實際要求的高分子材料，需要在聚合物中引入多級能量犧牲鍵，包括動態(tài)共價鍵和動態(tài)非共價鍵等，以解決機(jī)械性能和自愈性能之間的沖突：

• 多重動態(tài)鍵協(xié)同：結(jié)合氫鍵、離子鍵、金屬配位鍵等多種可逆相互作用，形成能量耗散路徑，在提升強(qiáng)度的同時保持修復(fù)效率。

• 動態(tài)共價鍵優(yōu)化：利用Diels-Alder反應(yīng)、亞胺鍵、二硫鍵等動態(tài)共價化學(xué)，實現(xiàn)可控的鍵交換速率，平衡材料的剛性和自修復(fù)速度。

• 微相分離調(diào)控：通過硬段和軟段的選擇性交聯(lián)，形成納米尺度的微區(qū)結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)應(yīng)力傳遞效率，同時保留分子鏈的流動性。

3.納米復(fù)合增強(qiáng)：界面工程與多功能集成

  納米填料提供了大量的表面積來附著官能團(tuán)，通過形成共價鍵或分子間相互作用促進(jìn)愈合；此外，由于其高比表面積和高表面能，納米填料可以與基體材料形成更牢固的界面結(jié)合，從而提高材料的整體力學(xué)性能（包括強(qiáng)度和韌性等）；同時，納米填料可以有效地控制裂紋的擴(kuò)展，從而提高材料的斷裂韌性。納米填料（如石墨烯、MXene、WS?等）的引入可顯著提升聚合物的力學(xué)性能，同時不影響其自修復(fù)能力。關(guān)鍵進(jìn)展包括：

• 界面動態(tài)鍵設(shè)計：在納米填料表面修飾功能性基團(tuán)（如氨基、羧基），與聚合物基體形成動態(tài)化學(xué)鍵（如氫鍵、亞胺鍵），增強(qiáng)界面相互作用。

• 應(yīng)力傳遞優(yōu)化：納米片的定向排列或三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可有效分散應(yīng)力，抑制裂紋擴(kuò)展，提升材料的斷裂韌性。

• 多功能協(xié)同：部分納米填料（如MXene）兼具導(dǎo)電、光熱轉(zhuǎn)換等特性，使材料在自修復(fù)的同時具備傳感、驅(qū)動等附加功能。

4.未來發(fā)展方向

  1.深入對多種動態(tài)鍵自修復(fù)機(jī)理的研究，在分子設(shè)計和材料制備過程中進(jìn)行精細(xì)調(diào)控，以實現(xiàn)力學(xué)性能和自修復(fù)能力的最佳平衡；

  2.復(fù)合型自修復(fù)材料是未來的一大發(fā)展趨勢，通過多種自修復(fù)機(jī)制的復(fù)合及納米填料的引入設(shè)計具有高綜合性能的自修復(fù)材料，同時應(yīng)注意各個機(jī)制之間的協(xié)同配合機(jī)理；

  3.自修復(fù)效率的表征和量化方法不統(tǒng)一，評估和優(yōu)化材料的長期穩(wěn)定性和可靠性的標(biāo)準(zhǔn)也不統(tǒng)一，需要制定統(tǒng)一的測試標(biāo)準(zhǔn)；

  4.為了適應(yīng)大規(guī)模生產(chǎn)與應(yīng)用，對于具有明顯應(yīng)用前景的高強(qiáng)度自修復(fù)高分子材料，應(yīng)該采用具有低成本、無害、安全的原料和助劑，并簡化、優(yōu)化產(chǎn)品合成路徑。

  總之，利用新的設(shè)計策略得到更高強(qiáng)度的自修復(fù)高分子材料，在保證材料有效使用壽命的同時降低生產(chǎn)成本，則這些新材料將有望作為傳統(tǒng)高分子材料的可持續(xù)替代品應(yīng)用于某些特定的領(lǐng)域，自修復(fù)高分子材料將會具有更加美好的應(yīng)用前景。

  廣西大學(xué)輕工與食品工程學(xué)院2024級碩士研究生顏志輝為該工作的第一作者，趙輝副教授為該工作的通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金項目，廣西自然科學(xué)基和廣西重點研發(fā)計劃的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.164609