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  高色純度發(fā)光材料對于超高清顯示與廣色域光電應(yīng)用至關(guān)重要。OLEDs作為極具發(fā)展前景的顯示技術(shù)，其器件色純度可通過引入窄帶發(fā)射材料顯著提升。然而，有機分子中固有的電子-振動耦合效應(yīng)易導(dǎo)致發(fā)射光譜展寬，成為制約色純度提升的重要因素。為克服這一問題，當(dāng)前研究主要通過調(diào)控分子的電子結(jié)構(gòu)與幾何構(gòu)型來實現(xiàn)發(fā)射譜帶的有效窄化，并相繼開發(fā)了一系列窄帶發(fā)射骨架，包括硼/雜原子體系、羰基/氮、膦氧/氮及吲哚并咔唑等。盡管該領(lǐng)域已取得顯著進(jìn)展，但在電子限域與分子剛性協(xié)同構(gòu)筑方面仍存在進(jìn)一步提升空間，亟需探索并構(gòu)建新型窄帶發(fā)射骨架，以實現(xiàn)光譜調(diào)控性能的新突破。

研究亮點：

  （1）從調(diào)控“幾何構(gòu)型”與“電子結(jié)構(gòu)”角度出發(fā)，開發(fā)一種新型的氮雜八元雜環(huán)稠合多環(huán)芳烴骨架，實現(xiàn)了超窄帶深藍(lán)光發(fā)射。

  （2）深入揭示了該新型骨架中氮原子的精準(zhǔn)嵌入和彎曲成鍵顯著增強了MR效應(yīng)，實現(xiàn)了電子限域，同時，剛性發(fā)光平面抑制了高頻振動引起的核坐標(biāo)位移，柔性反轉(zhuǎn)促進(jìn)高頻能量耗散，從而協(xié)同促進(jìn)了優(yōu)異的深藍(lán)光窄譜帶發(fā)射。

  （3）該新型骨架的苯基取代衍生物8NNP與米基硼取代衍生物8NNB在甲苯溶液中分別實現(xiàn)了411 nm和461 nm的超純深藍(lán)光發(fā)射，FWHM僅為17 nm和31 nm。基于衍生物8NNP和8NNB器件的最大外量子效率分別為3.47%和24.24%，CIE坐標(biāo)為（0.172, 0.043）和（0.132, 0.256）。

  近日，華南理工大學(xué)王志明研究員、港中深/港科大唐本忠教授團隊研究并設(shè)計了一種新型的氮雜八元雜環(huán)稠合多環(huán)芳烴骨架，命名為8NN（圖1）。該骨架通過在多環(huán)芳烴體系中引入氮雜八元環(huán)，構(gòu)建出具有負(fù)曲率的馬鞍形結(jié)構(gòu)，并實現(xiàn)了電子結(jié)構(gòu)與幾何構(gòu)型的協(xié)同精準(zhǔn)調(diào)控。

圖1. a) 已報道的八元環(huán)稠合PAHs結(jié)構(gòu)；b) 分子設(shè)計理念；c) 目標(biāo)分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)

  在電子結(jié)構(gòu)層面，得益于氮原子的合理性嵌入和其獨特的“彎曲”成鍵形式（圖2），顯著增強了多重共振型的電子結(jié)構(gòu)特征，減少了價鍵上電子的分布，有效抑制了電子-振動耦合所導(dǎo)致的譜帶展寬。而在幾何構(gòu)型調(diào)控層面（圖3），通過結(jié)合晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)與理論計算分析，驗證了該骨架結(jié)構(gòu)具備一種“剛?cè)峤Y(jié)合”的構(gòu)筑策略：外圍剛性的發(fā)光基元有效限制了躍遷前后的核位移變化，內(nèi)部柔性的八元雜環(huán)則有助于耗散高頻振動能量，協(xié)同促進(jìn)了發(fā)射光譜的窄化。最終，該骨架成功地實現(xiàn)了優(yōu)異的深藍(lán)光窄譜帶發(fā)射特性，其在甲苯溶液中主發(fā)射為408 nm，半峰寬僅為19 nm。同時，基于該骨架，課題組進(jìn)一步設(shè)計并合成了苯基取代衍生物8NNP和硼基取代衍生物8NNB，系統(tǒng)驗證了其光譜調(diào)控能力及在高性能OLED應(yīng)用中的潛力。

  此外，該骨架獨特的空間構(gòu)型賦予其一定的聚集增強發(fā)光特性，并展現(xiàn)出構(gòu)建手性發(fā)光材料的潛力。基于這些特性，該骨架不僅適用于開發(fā)高色純度發(fā)射材料，還可用于圓偏振光發(fā)射材料及聚集態(tài)發(fā)光材料的應(yīng)用，為高性能光電材料的發(fā)展提供了新的設(shè)計理念與結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。

圖2. a) 負(fù)曲率八元雜環(huán)的解構(gòu)分析；b) 解構(gòu)前后的前線分子軌道分布模擬

圖3. a) 化合物8NN的單晶結(jié)構(gòu)分析: a) 晶體結(jié)構(gòu)；b) 高斯曲率；c) 堆積方式；d)構(gòu)象轉(zhuǎn)換的理論模擬

  相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上。文章第一作者為華南理工大學(xué)博士生李保璽，共同第一作者為博士生曲亞東與博士生婁敬麗，通訊作者為張翰博士、唐本忠教授與王志明研究員。同時，衷心感謝其他作者對該工作的指導(dǎo)和幫助。

  論文信息：

  Negatively Curved Diaza-Octagon Heterocycle Fused with Polycyclic Aromatic Hydrocarbons for Ultra-Narrowband Deep-Blue Emission

  Baoxi Li, Yadong Qu, Jingli Lou, Lu Liu, Yu Huang, Han Zhang,* Ben Zhong Tang,* and Zhiming Wang*

  Angewandte Chemie International Edition

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202506504