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  熱致變色VO₂因其獨特的光學調控特性在智能窗領域受到廣泛關注。然而，如何在戶外環境中獲得兼具長期穩定性和光學可調性的VO₂窗口仍具挑戰。本研究提出一種多功能VO₂復合薄膜，其結構包含熱致變色VO₂/聚合物層（VO₂顆粒分散于脲基聚二甲基硅氧烷（uPDMS）基質）和表層光滑液體注入多孔表面（SLIPS）（硅油填充多孔結構）。通過將VO₂顆粒包埋于脲基聚二甲基硅氧烷網絡，確保了熱致變色穩定性。脲基中豐富的氫鍵與高遷移率的聚二甲基硅氧烷鏈協同作用賦予材料自修復性能，而表層SLIPS結構則提供自清潔功能。結果表明，該雙層復合薄膜具有優異的太陽光調節能力（ΔT_sol=20.25%）、良好的可見光透射率（T_lum,c=47.78%）、顯著的自清潔性能（RA=8.9°）以及突出的自修復能力（愈合率=88.48%）。本研究為制備穩定智能節能窗膜提供了可靠策略。

  近年來，社會加速發展導致全球能源消耗升級，加劇了溫室效應，引發了廣泛的熱危機。為實現可持續發展，迫切需要節能減排技術。其中，響應性光調制是節能減排最有效的方式。其中，基于二氧化釩（VO₂）的熱致變色材料因其獨特的光學可調性能和較低的能源需求而受到廣泛關注。VO₂材料在68°C左右發生由單斜晶相（M相）向四方晶相（R相）的相變，這一轉變伴隨著近紅外光（NIR）透射率和電阻的顯著變化，而對可見光的透射率幾乎沒有影響[16-19]。這一特性使VO₂涂層能夠在保持室內采光的同時調節太陽能熱負荷，被認為是下一代智能調光玻璃的理想材料。

  盡管VO₂薄膜在光熱調控領域前景廣闊，其實際應用仍面臨多重挑戰。VO₂顆粒環境穩定性較差，在高濕、紫外輻照或機械應力條件下易發生性能衰減，嚴重影響使用壽命。現有VO₂基智能窗材料普遍存在抗污性能不足，易受潮氣與灰塵吸附導致透光率下降、溫控性能衰退及美觀度降低。此外，窗體表面VO₂材料難免遭受環境劃傷或磨損，進一步加速性能劣化。在這項工作中，為突破上述技術瓶頸并拓展VO₂在智能窗中的應用維度，本研究創新性構建雙層VO₂復合薄膜架構：通過脲基聚二甲基硅氧烷共聚物（uPDMS）基質中脲基中的動態氫鍵的可逆特性賦予材料自修復能力，結合熱致變色VO₂粉體的光熱調控功能，并在表層構筑光滑液體注入多孔表面（SLIPS）形成自清潔屏障，成功制備出兼具自修復與自清潔特性的熱致變色VO₂復合薄膜（圖1）。該研究為開發長效自適應熱致變色材料建立了新范式，為智能窗應用帶來變革性潛力。

圖1 VO₂作為智能窗戶功能層的工作機制示意圖

圖2 VO₂納米顆粒的晶體結構、形態和相變特性。（a）合成的VO₂納米顆粒的XRD圖譜，與標準卡（JCPDS No. 43-1051）相匹配。（b）獲得的VO₂納米顆粒的DSC曲線。（c）獲得的VO₂納米顆粒的SEM圖像。（d）獲得的VO₂納米顆粒的TEM圖像。插圖顯示了相應的晶格分辨HRTEM圖像。

圖3（a）在20°C（實線）和90°C（虛線）下具有不同VO₂含量的VO₂/uPDMS復合薄膜的UV-Vis-NIR透射光譜。（b）不同VO₂含量的VO₂/uPDMS復合薄膜的T_lum,c（20°C）、ΔT_NIR和ΔT_sol。（c）不同VO₂含量的VO₂/uPDMS復合薄膜的斷裂伸長率、80°C固化1 h后的斷裂伸長率以及愈合效率。（d）劃痕愈合前后V4復合膜的顯微圖像。插圖顯示了相應的照片（尺寸：20 × 20 mm）。（e）V4復合膜的可見透射光譜（紅色）、愈合后（藍色）和愈合后（綠色）。

圖4（a）VO₂復合膜V4/S1示意圖。插圖顯示了注油前后薄膜的表面顯微照片。（b）填充1000 cst dso（S1）、1000 cst hso（S2）和1000 cst aso（S3）的薄膜的滾動角度柱狀圖。插圖顯示了滾動角度的相應圖像。（c）填充10 cst dso（S4）、50 cst dso（S5）、100 cst dso（S6）、1000 cst dso（S1）和5000 cst dso（S7）的薄膜的滾動角度折線圖。插圖顯示相應的滾動角度圖像。（d）VO₂復合膜V4/S1雙層膜填充1000 cst dso后的防污應用照片。

圖5（a）V4和V4/S1復合膜在20°C（實線）和90°C（虛線）下的透射光譜。（b）在20°C（實線）和90°C（虛線）紫外線照射72 h前后V4/S1雙層膜的透射光譜。（c）在大型玻璃基板（200 × 200 mm）上制備V4/S1雙層膜。（d）本研究和最近報道的多功能VO₂基熱致變色薄膜的Tl_um,c和ΔT_sol值：Cr₂O₃/VO₂/SiO₂、VO₂/PDMS、VO₂/SiO₂/TiO₂、具有亞胺鍵的VO₂復合膜、TiO₂（R）/VO₂（M）/TiO₂（A）、VO₂/Al?Si、具有FOS的飛蛾眼VO₂和SiO₂/TiO₂/VO₂復合膜。

  綜上所述，本研究通過簡單直接的方法制備了具有熱致變色、自修復與自清潔三重功能的VO₂基智能窗用雙層薄膜。以脲基聚二甲基硅氧烷共聚物（uPDMS）為基質材料，其優異的疏水特性保障了VO₂結構光學可調性的穩定性，聚合物網絡內豐富的氫鍵與長鏈運動性賦予復合材料表面自修復能力。此外，在VO₂/uPDMS涂層表面構筑的光滑液體注入多孔表面（SLIPS）結構實現了自清潔功能，污染物可自動脫落以維持表面潔凈度，使材料能在戶外長期有效實現光熱調控。該多功能雙層VO₂復合膜的設計策略為智能節能窗體開發提供了新思路。然而，當前VO₂/uPDMS/SLIPS體系在可見光范圍內的調控能力仍有不足，未來可通過與聚N-異丙基丙烯酰胺（PNIPAM）等熱響應聚合物復合增強可見光調節性能，進一步拓展其應用潛力。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.5c05493