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  髖關節和膝關節等滑膜關節，其獨特的生物潤滑機制通過一層薄薄的軟骨覆蓋在關節表面，旨在有效減少摩擦并緩沖施加的機械應力。然而，隨著年齡的增長或長期過度使用，軟骨結構逐漸發生退化和磨損，進而引發關節疼痛、腫脹及功能障礙，嚴重時甚至會顯著降低人們的生活質量。因此，如何設計能夠模擬天然關節軟骨的力學行為和潤滑性能的替代材料，已成為關節修復領域亟待解決的關鍵問題之一。在眾多材料中，具備優異水合性能和良好生物相容性的水凝膠材料，能夠通過與水分子相互作用，顯著增強潤滑功能，從而有效減少關節表面的摩擦與磨損，因此被視為仿生軟骨潤滑材料的理想替代品。然而，由于水凝膠材料在機械強度和水合作用之間存在的內在矛盾，如何在保持優異潤滑性能的同時確保足夠的承載能力，依然是實現其廣泛應用的重大挑戰。

  近期研究發現，鏈構象的熵態對聚合物材料的結晶結構和機械性能至關重要，即高熵聚合物的機械性能由于缺乏晶體結構而嚴重惡化。為了解決上述問題，中國科學院蘭州化學物理研究所王曉龍研究員團隊提出了一種低熵納米晶域網絡調控策略，即通過調節高熵非晶態和低熵晶態結構的比例來構建機械魯棒性的潤滑水凝膠。具體來說，將不同聚乙烯醇（PVA）和殼聚糖（CS）質量比的PVA/CS水溶液經過一次冷凍－解凍循環形成PVA/CS水凝膠網絡，再結合鹽析效應與熱退火技術，進一步增強其機械性能，其中鹽析誘導聚合物鏈聚集來形成強氫鍵的PVA/CS超分子基質。同時，熱退火工藝通過在PVA側基之間建立新的氫鍵，進一步無縫整合了交聯聚合物鏈網絡的致密化和結晶優點，從而改變了聚合物網絡的微觀結構。隨后，通過提高聚合物網絡中PVA大分子鏈的百分比（相對于CS的比例）來誘導PVA鏈的結晶生長，獲得了具有低熵聚合物鏈態和高結晶度的PVA/CS水凝膠。最后經再水化后獲得具有高機械強度和優異潤滑性的水凝膠材料，且性能顯著優于傳統的PVA水凝膠。研究發現可以在很寬的范圍內調節該水凝膠的機械性能，包括斷裂強度（7.7~17.5 MPa）、彈性模量（8.6~10.6 MPa）、韌性（8.8~62.1 MJ m^-3）、壓痕硬度（10.4~21.7 MPa）等，同時該水凝膠的摩擦系數可低至0.026，其與天然軟骨相當（0.001~0.030），且在10萬次的連續摩擦條件下也具有很好的潤滑持久性，因此成功實現了水凝膠在機械強度和潤滑性能上的雙重提升，解決了傳統水凝膠在高負載條件下易破裂或變形的問題。此外，研究還展示了PVA/CS水凝膠在模擬人體負載組織中的優異表現，特別是在人工髖關節中的應用，為高性能人工關節潤滑材料的研發提供了新思路。

  相關研究工作以“Mechanically Robust Lubricating Hydrogels Contrived by Harnessing Low-Entropy Nanocrystalline Polymer Network”為題發表在《Advanced Functional Materials》上。中國科學院蘭州化學物理研究所博士研究生胡丹麗為論文第一作者，劉德勝青年研究員和王曉龍研究員為共同通訊作者。

  該研究得到國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金項目、甘肅省科技計劃、蘭州化物所“十四五”規劃重點發展方向項目、中國科學院特別研究助理資助項目等項目的支持。

圖1. 低熵納米晶域聚合物網絡水凝膠的設計原理

圖2. 低熵納米晶域網絡水凝膠的機械性能

圖3. 低熵納米晶域網絡水凝膠的摩擦學性能

圖4. 低熵納米晶域網絡水凝膠在模擬髖關節置換手術中的演示

  文章信息：Danli Hu, Yuke Yan, Wanxin Wei, Changcheng Bai, Yaozhong Lu, Yixian Wang, Fei Zhai, Desheng Liu*, Xiaolong Wang*, Mechanically Robust Lubricating Hydrogels Contrived by Harnessing Low-Entropy Nanocrystalline Polymer Network, Advanced Functional Materials, 2025, 2508450.

  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202508450

研究團隊簡介：

王曉龍，中國科學院蘭州化學物理研究所潤滑材料全國重點實驗室研究員，3D打印摩擦器件組組長，博士生導師。2007年博士畢業于蘭州大學，2010-2011香港理工大學研究助理；2012-2013加拿大西安大略大學訪問學者。山東省“泰山學者”特聘專家，石河子大學“綠洲學者”，“十四五”國家重點研發計劃“增材制造與激光制造”重點專項首席科學家，中國機械工程學會增材制造分會委員，甘肅省材料學會理事，《摩擦學學報》等編委；曾獲2021年IAAM Scientist Award，甘肅省專利獎一等獎1項（第一），甘肅省醫學科技獎一等獎1項（第二），甘肅省科技進步獎二等獎1項（第七）。研究領域包括3D打印新材料及功能器件、仿生摩擦與潤滑等，在Nat. Commun., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Chem. Mater., Small等期刊發表論文150余篇、H因子45，主編英文專著1部，獲授權中國發明專利20余件、美國專利2件。