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上海交大朱申敏教授團隊 Nat. Commun: 刷狀拓撲聚合物骨架助力寬溫域凝膠電解質

2025-03-15 來源：高分子科技

開發能夠在極端條件下工作的鋰金屬電池電解質對現代能源基礎設施具有重大意義。凝膠聚合物電解質兼具固態電解質的機械穩定性和液態電解質的離子傳輸優勢，成為下一代鋰金屬電池的有力候選。然而，傳統凝膠聚合物電解質仍面臨諸多挑戰，包括低溫下離子傳輸動力學受限、脫溶劑化能升高以及高溫下熱誘導副反應，這些因素顯著限制了其在極端環境中的實用可行性。

近期，上海交通大學材料科學與工程學院朱申敏教授團隊設計了一種仿生弱溶劑化凝膠聚合物電解質（WSGPE），實現了鋰金屬電池在?30 ℃至80℃超寬溫域內的穩定運行，并成功制備了490.8 Wh kg^?1的高比能軟包電池。研究團隊從水生植物葉片與水的動態交互中汲取靈感，開創了仿生設計調控溶劑化結構的新范式。

在長期進化過程中，水草葉片表面的疏水蠟層消失以增強和水的相互作用，從而實現高效養分吸收。其短刷狀葉片增加了與水的接觸面積，并可快速擺動來促進流體傳輸。這類似于凝膠電解質體系，其中水對應于液體電解質成分，而水草則類似于聚合物框架。然而目前人們對于凝膠電解質的設計多集中在其液態組分上，遍布于其中的聚合物骨架普遍被認為只起到惰性包裹作用。受到水草和水相互作用的啟發，研究團隊模仿水草形態設計了具有短側鏈的刷狀聚合物骨架，增加了聚合物-溶劑的相互作用位點；模仿動態水-水草相互作用設計了獨特的Li⁺溶劑化團簇，使其能夠與刷狀聚合物的短側鏈形成動態非鍵合相互作用（圖1）。

圖1. WSGPE的仿生啟發設計

具體而言，聚（三氟乙基甲基丙烯酸酯）（PTFMA）通過小分子前驅體原位聚合形成刷狀聚合物框架，與其側鏈具有鏡像結構的3,3,3-三氟丙酸乙酯（FEP）為主溶劑。FEP與PTFMA之間的強雙偶極耦合相互作用有效削弱了Li⁺-FEP配位，使FEP富集在聚合物骨架周圍，成功誘導了弱溶劑化結構的形成。這種弱溶劑化凝膠聚合物電解質在室溫和?40 ℃下離子電導率分別為4.40 × 10^?4 S cm^?1和 1.03 × 10^-4 S cm^?1，室溫鋰離子遷移數為0.83，電化學穩定性窗口高達5.05 V。WSGPE還具有優越的阻燃性，從而確保了高壓電池的安全性（圖2）。此外，弱溶劑化結構誘導陰離子優先分解，形成富含LiF/Li₃N的電極-電解質界面相，顯著促進了低溫下離子界面傳輸動力學。這項研究工作打破了人們對凝膠電解質中惰性聚合物框架的刻板印象，將聚合物骨架從“被動載體”轉變為“性能調控引擎”，為設計適用于極端環境的高性能凝膠聚合物電解質提供了新思路。

圖2. WSGPE的結構和制備

該工作以“Bioinspired gel polymer electrolyte for wide temperature lithium metal battery”為題發表在《Nature Communications》上（Nat Commun 2025,16, 2474）。文章第一作者是上海交通大學劉朔含博士。上海空間電源研究所楊丞、齊魯工業大學韓秀君為論文共同通訊作者。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-57856-w

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（責任編輯：xu）

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