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  與常規(guī)材料受熱軟化不同，熱致硬化水凝膠加熱后迅速變硬，在沖擊防護(hù)、智能織物、儲(chǔ)熱、形狀記憶等領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力。特別是，近年來(lái)開(kāi)發(fā)的鈣離子交聯(lián)的聚丙烯酸水凝膠可實(shí)現(xiàn)從粘流或橡膠態(tài)至玻璃態(tài)的LCST型相轉(zhuǎn)變，模量提升幅度高達(dá)13000倍，極大拓展了其應(yīng)用領(lǐng)域。然而，熱致硬化水凝膠升溫硬化速度較快（約幾秒），但降溫軟化普遍需要較長(zhǎng)的時(shí)間（大于30 min），非常不適于需要快速軟硬切換的應(yīng)用場(chǎng)景（如柔性防護(hù)和致動(dòng)）。如何在不損失熱硬化效應(yīng)的同時(shí)加速降溫軟化動(dòng)力學(xué)成為制約熱致硬化水凝膠特定場(chǎng)景應(yīng)用的關(guān)鍵難題。

  東華大學(xué)武培怡/孫勝童團(tuán)隊(duì)近年來(lái)致力于通過(guò)“聚合物網(wǎng)絡(luò)工程”開(kāi)發(fā)多種刺激硬化智能軟材料：基于多尺度網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)合成了應(yīng)變硬化離子皮膚（Nat. Commun. 2021, 12, 4082；Nat. Commun. 2022, 13, 4411）；基于熵驅(qū)動(dòng)聚電解質(zhì)-礦物納米簇相互作用制備了強(qiáng)烈熱致硬化水凝膠（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202204960）；通過(guò)應(yīng)變速率誘導(dǎo)相分離開(kāi)發(fā)了剝離硬化自粘附離子液體凝膠（Adv. Mater. 2023, 35, 2310576）；基于高熵罰鹽橋氫鍵合成了沖擊硬化超分子聚合物（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 7533）；利用自適應(yīng)模量變化制備了隨溫度粘滑可切換的相分離氟凝膠（Adv. Mater. 2024, 36, 2411273）。

  近期，該團(tuán)隊(duì)分析認(rèn)為，熱致硬化水凝膠降溫恢復(fù)較慢的主要原因在于較慢的物質(zhì)擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)：升溫誘導(dǎo)水凝膠發(fā)生快速液-固相分離，形成玻璃態(tài)聚合物富集相和溶劑富集相，但降溫軟化過(guò)程依賴(lài)于聚合物富集相的再度水合和溶解，所需時(shí)間較長(zhǎng)。因而，改變相分離結(jié)構(gòu)以促進(jìn)擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)應(yīng)能從根本上克服軟化速度較慢的難題。

圖1. 高熵相分離熱致硬化水凝膠的工作原理

圖2. 熱致硬化水凝膠的力學(xué)性能

圖3. 熱致硬化水凝膠的軟化動(dòng)力學(xué)分析

圖4. 高熵相分離熱致硬化響應(yīng)的機(jī)理分析

  以上研究成果近期以“High-entropy thermal-stiffening hydrogels with fast switching dynamics”為題，發(fā)表在《National Science Review》上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士研究生李麗為文章第一作者，孫勝童研究員和武培怡教授為論文共同通訊作者。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf072