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  離子液體(IL)基凝膠(Ionogels)是指將離子液體(IL)結合到三維聚合物網絡中制備的一類軟離子導體。它們具有以下幾個優點，包括良好的離子導電性、柔韌性、不易燃性、優異的溫度自適應性和寬的電化學窗口等。得益于離子凝膠在惡劣環境下具有優異的環境穩定性，因此離子凝膠作為水凝膠和有機凝膠離子導體的替代品，在柔性機器人、傳感器、儲能裝置等諸多領域都得到了廣泛的關注和研究。然而，離子凝膠在長期使用過程中和外界機械損傷的情況下，極易變質，造成其結構破壞、功能喪失以及導致環境污染。得益于超分子化學的快速發展，利用含有動態共價鍵和非共價鍵的可逆交聯聚合物制備的自修復離子凝膠，在一定程度上可以提高離子凝膠的可靠性和使用壽命。但是現有的自修復離子凝膠往往受到其機械穩定性，離子電導率和自修復溫度要求之間的權衡，阻礙了其實際應用。因此，通過合理的分子結構設計制備同時具有高機械強度和高離子導電性的室溫自修復離子凝膠是非常有意義且具有挑戰的，此外，這也有助于降低資源消耗和維護成本，并有效增加離子凝膠使用壽命。

圖1. (a) 海參膠原纖維組成結構示意圖。(b) SHPU的化學結構。(c) SHPU-60%IL離子凝膠的光學照片和SHPU-zIL離子凝膠的內部結構示意圖。

圖2. (a) SHPU-60%IL離子凝膠的AFM相圖。(b, c) IL、SHPU和SHPU-60%IL離子凝膠在(b) 900-1300 cm^-1和(c) 3000-3500 cm^-1波數范圍內的FTIR光譜。(d) SHPU-60%IL離子凝膠在C=O伸縮振動區的FTIR光譜。(e) SHPU-60%IL離子凝膠在不同拉伸應變下和釋放后的二維SAXS圖。(f) SHPU-zIL離子凝膠拉伸和釋放時內部結構變化示意圖。

圖3. (a) SHPU-60%IL離子凝膠提起一個75 kg人的光學照片。(b) SHPU-zIL離子凝膠的應力-應變曲線。(c, d) SHPU-zIL離子凝膠和其他已報道的室溫自修復離子凝膠的(c)斷裂應力和(d)韌性隨IL含量的Ashby圖。(e) HDAPU和IPDHPU的硬段結構。(f) SHPU-60%IL、HDAPU-60%IL和IPDHPU-60%IL離子凝膠的應力-應變曲線。(g) SHPU-zIL離子凝膠在穿刺過程中的力-位移曲線。插圖:照片顯示SHPU-50%IL離子凝膠的抗穿刺性能。(h) SHPU-zIL離子凝膠在沖擊過程中的峰值力和總能量吸收。(i)連續的光學照片顯示SHPU-50%IL離子凝膠的抗沖擊性。(j) SHPU-zIL離子凝膠、PVB和PDMS夾層玻璃在沖擊過程中的峰值力和總能量吸收。(k) SHPU-90%IL離子凝膠夾層玻璃的抗沖擊性光學照片。(l) SHPU-zIL離子凝膠的離子電導率。

圖4. (a) 切開的串聯有LED燈泡的SHPU-60%IL離子凝膠在修復前(上)和修復后(下)與的光學照片。(b) SHPU-60%IL離子凝膠在修復后導電性恢復。(c)切開后的SHPU-60%IL離子凝膠在室溫下修復72 h前(上)和后(下)的光學顯微鏡圖像。(d)修復后的SHPU-60%IL離子凝膠提起75 kg的人的光學照片。(e)切開后的SHPU-60%IL離子凝膠在室溫下修復不同時間和在60 ℃下修復12 h后的應力-應變曲線。(f) SHPU-60%IL離子凝膠在不同切開和修復周期后的應力-應變曲線。(g) SHPU-zIL離子凝膠的修復效率和修復時間。(h) SHPU-zIL離子凝膠的自修復機制示意圖。

圖5. (a) HI-ECD在著色前后的光學照片。(b) SHPU-80%IL-EV離子凝膠的循環伏安曲線。(c) HI-ECD在施加不同電壓下的吸收光譜和(d)透過率光譜。(e) HI-ECD在λ_max = 605 nm處，在室溫下，-20°C或80°C保存24 h后的動態透過率光譜。(f) HI-ECD的光密度與注入電荷密度的關系圖。(g) HI-ECD在λ_max = 605 nm處的重復動態著色和褪色透過率隨著色/褪色周期的變化。(h, i)在(h) -20°C和(i) 80°C時的HI-ECD著色光學照片。(j)使用“ECD”形狀的離子凝膠的HI-ECD在著色后的光學照片。

圖6. (a)切開的HI-ECD在傷口修復前(1)和修復后(2)的光學照片，(3)修復后HI-ECD在著色狀態下的光學照片。(b)原始和修復后的HI-ECD在著色前后的透過率光譜。(c) HI-ECD在不同切開和修復次數后的ΔT_max、t_c、t_b值。(d) HI-ECD在 (1)碎裂和(2)回收后的光學照片，(3)回收后的HI-ECD在著色狀態的光學照片。(e)原始和回收HI-ECD在著色前后的透過率光譜。(f) HI-ECD在不同碎裂和回收次數后的ΔT_max、t_c、t_b值。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202412317