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清華大學吉巖副教授、梁歡博士 Nat. Commun.：自生長液晶彈性體的復原策略

2024-08-29 來源：高分子科技

受植物生長的啟發，軟體生長機器人在智能設備領域中變得越來越重要，因為它們可以延展自身以在非結構化環境中導航和探索。它們的人工生長通常基于氣動驅動的翻轉外表面、加壓延長管、鎖鏈塊以及增材制造技術。盡管在組裝和制造方面已有這些創新，但開發能夠自發和獨立生長（即自發生長）的高性能材料也同樣重要。迄今為止，只有一種聚合物能夠在室溫下無需外界刺激或能量輸入自行生長到超過其原始尺寸的長度。這一突破為無纜自主軟體機器人領域的發展提供了一種新的設計思路。然而，只有新鮮制備的處于初始狀態的樣品才能自發生長，非新鮮樣品則無法實現。每次使用都必須從單體合成是制約此材料實際應用的瓶頸難題。

近期，清華大學化學系吉巖團隊在液晶彈性體（LCEs）柔性驅動器領域取得了重要進展。該團隊在此前設計的室溫自發生長液晶彈性體的基礎上，提出了自生長液晶彈性體的復原策略。該方法基于溶劑和動態共價鍵在溶脹過程中的協同作用，將非新鮮樣品恢復到初始狀態以實現按需自行生長的策略。用于溶脹的溶劑可將非新鮮LCEs從液晶相轉變為各向同性相。同時，通過溶脹引入的酯交換催化劑通過動態共價鍵的交換反應促進拓撲結構的重新排列。復原過程還可以抹去生長歷史，且可重復多次。該復原過程可通過選擇性溶脹進行區域選擇性調控。這一策略為自生長LCEs的復原和再利用提供了一種后期調控方法，有望為前沿軟體生長機器人提供一種高性能材料。該工作以“Rejuvenating Liquid Crystal Elastomers for Self-Growth”為題發表在《Nature Communications》上（Nat. Commun. 2024, 15, 7381）。文章第一作者是清華大學徐宏圖博士，通訊作者是清華大學吉巖副教授和梁歡博士。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

圖1 復原過程及機理示意圖。非新鮮LCEs和退火后的LCEs可以被復原并反復進行自我生長。

圖2展示了用于復原的LCE和催化劑的組成。LCEs通過堿催化的硫醇-邁克爾加成反應合成。對于非新鮮的LCE，退火樣品（A-LCE）通過對新鮮制備的LCE（F-LCE）進行完全退火制得，已生長樣品（G-LCE）則是在F-LCE自我生長后獲得。通過將非新鮮的LCE用酯交換催化劑（中和的1,5,7-三氮雜雙環[4.4.0]-癸-5-烯，nTBD）進行溶脹處理，得到了復原的LCE（R-LCE），其中G-LCE恢復到其原始取向狀態，生長歷史被抹去。

圖2 自我生長LCE的合成、復原和再生長。a 自我生長LCE的組成及用于復原的催化劑。b nTBD、A-LCE和退火后R-LCE的FTIR光譜。c A-LCE和G-LCE的復原過程。比例尺：5 mm。

無論是從A-LCE還是G-LCE復原的R-LCE，都可以像F-LCE一樣在室溫下自發再生長（圖3）。在預先拉伸至30%應變并固定兩端后，R-LCE在環境中無需外部刺激或能量輸入，自發地延展至超過生長前的長度。R-LCE在自發生長后還能自然地在室溫下成為能夠穩定驅動的柔性驅動器。

圖3 R-LCE的再生長與表征

如圖4所示，復原-再生長過程可以重復超過5個循環，同時保持相對一致的驅動應變。在隨后的復原循環中，含有較少催化劑甚至僅僅是溶劑的溶液也能夠實現復原和再生長。

圖4 影響復原、再生長和軟體執行器的潛在因素

復原非新鮮的A-LCE和G-LCE需要將它們的網絡結構恢復到F-LCE的初始狀態。溶劑和動態共價鍵的協同作用在復原過程中起到了關鍵作用（圖5）。溶脹中，溶劑在物理層面破壞了液晶的π–π相互作用，使樣品暫時從液晶相轉變為各向同性相，G-LCE的取向也被暫時破壞。同時，堿性催化劑nTBD的引入激活了網絡的動態特性，在化學層面通過酯交換反應實現了拓撲重組。結果，R-LCE和G-LCE樣品的網絡結構永久性地恢復到新鮮制備樣品的初始狀態。此外，G-LCE的取向也被永久性地破壞，有效地抹去了生長歷史。

圖5 復原過程中的網絡拓撲結構重排。

通過復原G-LCE來重新編程驅動模式，為設計具備可重復使用、可回收和耐用特性的軟體執行器提供了一種新的方案（圖6）。通過選擇性溶脹復原，可以實現自生長的局部控制（圖7）。

圖6 驅動模式重新編程的演示

圖7 局部復原和可控生長模式的展示

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-51544-x

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（責任編輯：xu）

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