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  苯并噁嗪作為一種新型的熱固性樹脂，由于其具有模量高、耐熱好、殘炭率高等優勢而被廣泛研究。由于其高殘炭率在制備碳材料領域具有廣闊的應用前景。目前，苯并噁嗪制備的碳材料主要集中在碳泡沫、碳氣凝膠、分級多孔碳等，而利用苯并噁嗪作為碳前驅體制備二維多孔碳納米片鮮有報道。他們利用簡單的鹽基方法利用含硫苯并噁嗪作為碳源、乙酸鉀作為活化劑制備首次制備出含類石墨烯納米片的多孔碳。

  近日，中北大學王智教授課題組利用含硫聚苯并噁嗪為碳前驅體，乙酸鉀為活化劑，通過簡單的鹽基方法制備了含有類石墨烯納米片的多孔碳材料。首先，利用4,4''-硫代雙酚、噻吩甲胺、多聚甲醛合成含硫元素的苯并噁嗪單體（TDP-tma），然后將TDP-tma與F127共混，經過梯度固化、預碳化后得到粗碳材料，通過改變粗碳與CH₃COOK的比例制備含類石墨烯納米片的多孔碳（PCCGNs），制備流程如圖1所示。通過SEM、TEM、AFM等表征證明類石墨烯納米片具有大的長徑比、橫向尺寸達到十幾微米，納米片的厚度僅僅5 nm，相當于14層單層石墨烯的厚度。類石墨烯納米片為電解質離子提供了更大的比表面積，并且縮短了離子擴散距離，提高了電子傳輸效率，是超級電容器理想的電極材料。并且該作者發現乙酸鉀還可以作為氧源，在碳材料表面引入更多的氧元素，可以作為贗電容活性位點從而進一步提高超級電容器的性能。 

圖1. 苯并噁嗪單體（TDP-tma）的合成以及含類石墨烯納米片的多孔碳（PCCGNs）的制備流程圖。

圖2. 改變粗碳與CH₃COOK比例下制備出的多孔碳（PCs）和含類石墨烯納米片多孔碳（PCCGNs）的SEM圖。

  類石墨烯納米片被進一步表征了通過HRTEM和AFM，如圖3和4所示。HRTEM進一步證明納米片表面含有大量的微孔，有利于提高比表面積和比電容，并且納米片表面還含有由原位和非原位引入的N, O, S雜原子，從而作為贗電容的活性位點提高超級電容器的電化學性能。從AFM的三維輪廓圖可以發現納米片表面具有波浪的褶皺，且在圖3b中對應的納米片的尺寸達到2.6 μm，厚度是均勻的，大約在5 nm。 

圖3. 類石墨烯納米片的TEM圖及EDS表征。 

圖4. 類石墨烯納米片的AFM表征。

  在三電極體系中對這些碳材料的電化學性能進行了評價，以6M KOH為電解液。當電流密度為0.5 A g^-1，PCs-1:0.25, PCs-1:1和PCCGN-1:4的比電容分別為102.0, 156.1, 151.1 F g^-1. 當電流密度為20 A g^-1時，PCCGNs-1:4的比電容仍達到118 F g^-1，展現出優異的倍率性能（78.1%），高于PCs-1:1（73.9%）和PCs-1:0.25（46.4%）的倍率性能。通過對Nyquist圖進行模擬電路的擬合，PCCGNs-1:4，PCs-1:1，PCs-1:0.25的Rct值分別為0.037, 0.039, 0.443 Ω，低的電荷轉移電阻能縮短離子傳輸路徑從而提高電解質離子的可及性。 

圖6. 多孔碳（PCs）與含類石墨烯納米片多孔碳（PCCGNs）在三電極體系中電化學性能對比。

  將PCCGNs-1:4與PCs-1:1分別組裝成對稱超級電容器進行電化學性能的對比，發現PCCGNs-1:4電極的比電容更高，達到97.1 F g^-1，且倍率性能也達到74.0%，優于PCs-1:1電極的倍率性能（64.1%）。PCCGNs-1:4// PCCGNs-1:4對稱超級電容器的能量密度為3.37 Wh kg^-1，此時的功率密度為250 W kg^-1。且經過10000圈的充放電以后，電容仍保持97.8%。以上結果證明含有類石墨烯納米片的多孔碳在能源存儲方面具有應用前景。 

圖7. 多孔碳（PCs）與含類石墨烯納米片多孔碳（PCCGNs）在對稱超級電容器中的電化學性能對比。

  上述研究得到了國家自然科學基金（No. U1810118, No.51773185）、山西省高校創新人才計劃、山西省留學人員科研專項基金項目（No. 20220011）、中北大學杰出青年基金（No. JQ201903）等項目資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.eurpolymj.2024.112856