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上海交大龐燕團隊 Nat. Commun.：細胞膜交聯雜化水凝膠

2024-01-29 來源：高分子科技

皮膚作為人體最大的器官，是保護機體免受外來入侵的重要物理和免疫屏障。發展能夠模擬皮膚結構和功能的方法有助于開發性能優異的仿生生物醫用材料，以滿足組織再生、可穿戴設備、軟機器人、健康監測以及智能醫療診斷等領域的應用需求。然而，目前能夠模擬皮膚結構、實現類皮膚功能、特別是先進機械和生物性能的制備方法較為有限。皮膚包括表皮、真皮和皮下組織，實際由角質形成細胞、成纖維細胞和脂肪細胞組成，這三層細胞嵌合在由膠原、彈性蛋白、透明質酸組成的細胞外基質中。因此，皮膚本質上可簡化為一種由大量細胞通過細胞外基質緊密連接而成的水凝膠材料。受此啟發，上海交通大學龐燕等人提出細胞膜表面超分子-共價級聯改造方法，以細胞膜為交聯面，制備了能夠同時模擬皮膚結構和功能的仿生水凝膠材料（SFSHs，圖1）。

圖1 SFSHs的構建示意圖

作為概念驗證，作者選用益生菌Escherichia coli Nissle 1917細菌外膜囊泡作為細胞膜微區示例，借助二硬脂酰基磷脂酰乙醇胺-聚乙二醇-丙烯酰胺（DSPE-PEG-AM）的親疏水自組裝在囊泡表面修飾烯丙基雙鍵，進一步通過自由基聚合形成SFSHs。與由雙丙烯基小分子交聯劑形成的傳統水凝膠相比，SFSHs因多個聚合物鏈連接到一個可機械變形的胞外囊泡上而具有獨特優勢。通過囊泡的變形實現能量耗散，極大提高了SFSHs的機械強度（圖2）。當OMV-AM濃度為~1.5×10¹²個/ml、固含量為2%時，SFSHs的拉伸強度最優，其拉伸應力為192.98 ± 11.98kPa，拉伸模數為18.21 ± 1.35kPA，拉伸應變為1170.98 ± 68.76%。在95%的壓縮應變下，SFSH的壓縮應力和壓縮模量分別達到3865.27 ± 169.97 kPa和26.16 ± 2.48kPa。

圖2 SFSHs增強的機械強度

由于細菌外膜囊泡攜帶大量來自其母細胞的生物活性物質，SFSHs具有與皮膚類似的抗菌和免疫能力（圖3）。由益生菌Escherichia coli Nissle 1917細菌外膜囊泡構建的SFSHs展現出良好的抑制致病菌Salmonella Typhimurium效果。另外，由于細菌外膜囊泡含有其母細胞固有的膜組分，如脂多糖等，表現出免疫原性，能夠有效刺激樹突狀細胞的成熟和活化。

圖3 SFSHs的抗菌和免疫激活能力

進一步地，作者在SFSHs中引入由第二種細菌外膜囊泡和聚合物鏈形成的第二網絡，獲得細胞膜交聯雙網絡水凝膠，證明了SFSHs作為仿皮膚功能材料構建平臺在調控結構和性能方面的通用性和靈活性（圖4）。借助膽固醇-聚乙二醇-疊氮（Chol-PEG-N₃）的親疏水自組裝在囊泡表面修飾疊氮基團，進一步通過點擊反應形成細胞膜交聯雙網絡SFSHs。性能評價結果顯示，SFSHs的機械強度進一步增強，同時獲得了潤滑、抗細胞和蛋白粘附的防污特性，以及促進共生菌定植及形成生物膜的能力。

圖4 SFSHs的通用性

該工作發展了超分子作用-共價反應級聯表面改造方法，提出了細胞膜交聯策略，構建了結構和功能雙重仿皮膚的水凝膠材料；進一步地，通過改變聚合物和細胞膜組分對水凝膠的結構和功能進行了調控，展示了細胞膜交聯策略的靈活性和通用性。該工作為制備結構和功能雙重可調的皮膚仿生材料提供了新的思路。近日，該工作以題為“Generating dual structurally and functionally skin-mimicking hydrogels by crosslinking cell-membrane compartments”發表于國際權威期刊Nature Communications。

該工作得到了國家自然科學基金項目、上海市啟明星計劃項目、科技部重點研發計劃課題、上海交通大學醫學院雙百人計劃等經費支持。吳馮副研究員為該論文第一作者，碩士生任彧晟為該論文共同第一作者，龐燕教授為該論文通訊作者，魏杰教授和劉盡堯研究員為共同通訊作者。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45006-7

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（責任編輯：xu）

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