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廈門大學林友輝教授團隊 Nat. Commun.：流體誘導排列設計構(gòu)建多尺度有序結(jié)構(gòu)水凝膠

2024-01-14 來源：高分子科技

天然結(jié)構(gòu)材料通常可以實現(xiàn)強度和韌性的有機結(jié)合，這是由于它們在多尺度上的復雜層次組裝所導致的。受天然結(jié)構(gòu)材料啟發(fā)，動態(tài)調(diào)控高分子聚合物的結(jié)構(gòu)形成與轉(zhuǎn)化對設計和開發(fā)高性能的軟凝聚態(tài)體系具有十分重大的意義。然而，通過一種通用且可擴展的方式在合成軟物質(zhì)材料中設計類似高度有序的結(jié)構(gòu)仍然存在巨大的挑戰(zhàn)。

圖1.設計構(gòu)建多尺度有序結(jié)構(gòu)水凝膠。

近期，廈門大學林友輝教授與新加坡南洋理工大學 Pooi See Lee 教授團隊聯(lián)合設計了一種流體誘導排列的方法對聚乙烯醇（PVA）水凝膠纖維進行取向調(diào)控和組裝，實現(xiàn)了以簡單方式在軟物質(zhì)體系中構(gòu)造仿生多尺度有序結(jié)構(gòu)（圖1）。通過分子動力學模擬的方法在理論上證明了制備過程中聚合物分子的取向變化，以粗粒化模型對PVA分子鏈進行模擬，通過高分子鏈的均方末端間距來表征聚合物鏈的取向程度（圖2）。通過廣角X射線散射（WAXS）和原位小角X射線散射（SAXS）對其納米纖維的排列進行表征，結(jié)果顯示PVA水凝膠在微觀尺度上發(fā)生了明顯的取向，并且在拉伸條件下半結(jié)晶的PVA高分子鏈發(fā)生微觀結(jié)構(gòu)演變，這與軟材料的強度和韌性有密切聯(lián)系（圖3）。致密排列的纖維結(jié)構(gòu)和高度的結(jié)晶賦予了PVA水凝膠優(yōu)異的機械性能和抗裂紋擴展的能力（圖4）。這項研究工作闡述了結(jié)構(gòu)水凝膠多尺度強化和增韌機制，為基于簡單模塊的軟物質(zhì)結(jié)構(gòu)的設計和開發(fā)提供了一個全新的發(fā)展方向，同時在聚合物的微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控提供了新的控制維度。該工作以“Bioinspired structural hydrogels with highly ordered hierarchical orientations by flow-induced alignment of nanofibrils”為題發(fā)表在《Nature Communications》上（Nature Communications 2024, 15, 118）。文章第一作者是廈門大學博士研究生朱水洪。該研究得到國家自然科學基金委的支持。感謝東南大學湯啟云教授在分子動力學模擬和數(shù)據(jù)分析部分提供的支持與幫助。

圖2. 流體誘導排列的方式制備各向異性仿生結(jié)構(gòu)水凝膠。

圖3. 各向異性PVA纖維水凝膠的微觀取向結(jié)構(gòu)和高結(jié)晶度。

圖4. PVA纖維水凝膠的機械性能和抗裂紋結(jié)構(gòu)。

該工作是團隊近期關于調(diào)控高分子的結(jié)構(gòu)與性能相關研究的最新進展之一。水凝膠體系的均質(zhì)性和隨機分布的聚合物鏈使控制高分子網(wǎng)絡的有序排列存在巨大挑戰(zhàn)。為此團隊發(fā)展了流體誘導聚合物排列的方法，深入探索了半結(jié)晶高分子聚合物的結(jié)構(gòu)形成與轉(zhuǎn)化，開創(chuàng)了調(diào)控聚合物分子取向的全新策略。在過去的研究中，結(jié)合微納米制備工藝，團隊開發(fā)了一系列基于天然聚合物結(jié)構(gòu)調(diào)控體系（Adv. Mater. 2019, 31, 1900870; ACS Appl. Bio Mater. 2020, 3, 2891），在此基礎上探索了其在柔性功能器件和人機交互領域的應用潛能（Adv. Sci. 2023, 10, 2207400；Small 2020, 16, 2000128;），并且系統(tǒng)性地論述了天然聚合物的結(jié)構(gòu)調(diào)控的方法及其應用（Small Methods 2021, 5, 2001060）。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44481-8

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（責任編輯：xu）

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