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江西師大陳義旺教授、南昌大學孟祥川副研究員 AM：原位聚合物框架策略通過緩解“咖啡環”效應實現可印刷和高效的鈣鈦礦太陽電池

2024-01-10 來源：高分子科技

有機-無機雜化金屬鹵化物鈣鈦礦材料因其優異的光電特性已成為光伏(PV)應用的理想候選材料。近年來，鈣鈦礦太陽電池(PSCs)的認證效率已突破26%。實際上，發展鈣鈦礦光伏產業化的關鍵是在PSCs中實現高質量、高穩定性功能材料的大面積沉積。盡管溶液法印刷憑借工藝簡化、成本低廉等優勢已在高通量生產薄膜半導體電子器件方面備受關注。然而，在薄膜印刷過程中“咖啡環”效應(CRE)導致的宏觀膠體顆粒分布不均勻、晶體質量劣化等問題使得可印刷的可重復制造的鈣鈦礦太陽組件(PSMs)仍面臨著重大挑戰。

近期，江西師范大學陳義旺教授、南昌大學孟祥川副研究員在Adv. Mater.發文，通過調節Marangoni對流強度，有效緩解了鈣鈦礦前驅體在半月板印刷過程中的CRE。在文中，作者將可原位聚合的聚乙二醇二丙烯酰胺(PEGDAM)框架應用到前驅體中，聚合物框架單體不僅能與前驅體中的活性成分形成化學官能團鍵，還能在室溫條件下通過原位聚合形成網絡結構，通過空間屏障效應有效控制前驅體膠體顆粒在印刷過程中的無序運動。更重要的是，原位聚合物框架的引入均勻化了薄膜退火過程中的熱擴散，調節了前驅體的粘度，進而調節了Marangoni number，利用Marangoni對流去平衡毛細流動，進一步緩解了CRE。確保獲得高結晶度和高均勻性的大面積鈣鈦礦薄膜，大大提高了濕法印刷工藝的可重復性以及將其應用于高效鈣鈦礦PV技術的可行性。因此，這項工作為探索前驅體流變學以滿足PSMs的大面積、高質量和均勻沉積要求奠定了基礎，并為利用半月板涂層技術印刷高效PSCs的未來研究趨勢提供了新的視角，促進了其印刷制造和商業化轉型的進步。

圖1. PEGDAM與鈣鈦礦的相互作用機理。(A) PEGDAM的分子結構；(B)成膜過程中鈣鈦礦前驅體的成核結晶相變示意圖；(C) PEGDAM溶液的照片，在室溫下保存1天和25天；(D)添加和不添加PEGDAM的前驅體在新鮮和老化狀態下的DLS光譜；(E)鈣鈦礦、PEGDAM和含PEGDAM的鈣鈦礦的FTIR光譜；(F)鈣鈦礦晶體表面與PEGDA和PEGDAM的最佳吸附構型和結合能；(G)鈣鈦礦薄膜的Pb 4f XPS光譜；(H)鈣鈦礦、PEGDAM和含PEGDAM的鈣鈦礦粉末的TGA曲線。

圖2. CRE的緩解機制。(A)鈣鈦礦前驅體的剪切速率與粘度曲線；(B)冷卻測試時鈣鈦礦薄膜的紅外熱成像(5 × 5 cm²)；(C)鈣鈦礦前驅體在溶劑蒸發過程中的液膜演化示意圖；(D) 5 × 5 cm²鈣鈦礦薄膜照片，插圖顯示觀察到的環狀結構；(E)不同傾斜角度下鈣鈦礦前驅體與襯底的接觸角；(F)在不同傾斜角度的襯底上形成的鈣鈦礦薄膜的表面形貌（左側為AFM圖像，右側為SEM圖像）。

圖3. 大面積鈣鈦礦薄膜的結晶質量。(A)低放大倍率下交聯鈣鈦礦晶粒的TEM圖像和晶粒之間的鈣鈦礦-聚合物大分子配合物（黃色突出顯示的區域1和2），圖像1對應快速傅里葉變換圖像，圖像2對應鈣鈦礦-聚合物復合交聯邊界；(B)鈣鈦礦薄膜的GIWAXS圖；(C)印刷的5 × 5 cm²鈣鈦礦薄膜的結晶質量均勻性匯總，選擇(001)特征峰的FWHM進行統計；(D) PL映射譜(E)紫外可見吸收和穩態PL譜；(F)含和不含PEGDAM鈣鈦礦膜的空穴或電子擴散長度和遷移率；(G) SCLC模型測量的純電子器件的暗J-V曲線；(H) PSCs的熱導納光譜(TAS)測量；(I)能級排列示意圖。

圖4. 大面積鈣鈦礦薄膜的晶格穩定性。(A)鈣鈦礦膜PEGDAM優化前后表面殘余應力釋放示意圖；(B, C)含和不含PEGDAM的鈣鈦礦膜在深度50和450 nm處的2θ-sin²?線性擬合；(D, E)薄膜應力測試儀測量了鈣鈦礦薄膜的應力分布。

圖5. 器件的光伏性能和穩定性。(A)孔徑面積為0.04 cm²的冠軍PSCs的J-V曲線，附圖為器件結構示意圖；(B) PSCs的外量子效率(EQE)測量，以及相應的積分短路電流密度；(C)在最大功率點測量的性能最佳器件的穩態電流密度和PCE與時間的關系；(D) 50個器件的PCE分布直方圖，分別為改性和未改性；(E)未封裝器件在25°C氮氣氣氛中的長期穩定性；(F)面積為25 cm²的冠軍PSMs J-V曲線；(G)封裝后的PSMs在25°C、相對濕度(RH) 55%條件下的環境穩定性。

相關工作以In-situ Polymer Framework Strategy Enabling Printable and Efficient Perovskite Solar Cells by Mitigating “Coffee Ring” Effect為題發表在Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202310752)，江西師范大學碩士生李林峰為第一作者，江西師范大學陳義旺教授、南昌大學孟祥川副研究員為論文共同通訊作者。該研究工作致謝國家自然科學基金（U20A20128, 52203311, 52103244）、江西省自然科學基金（20231ZDH04036, 20232BAB214028）、江西省 "雙千計劃 "科技創新高端人才項目（jxsq2023101111）、國家博士后創新人才計劃（BX2021117）和中國博士后科學基金（2021M700060）等項目的資助。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202310752

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（責任編輯：xu）

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