国产精品igao视频网网址不卡日韩,亚洲综合在线电影,亚洲婷婷丁香,黄色在线网站噜噜噜

  南京林業(yè)大學(xué)蔡旭敏副教授和大連化物所張濤院士、張波副研究員，天津大學(xué)黃跟平教授合作，將木質(zhì)素模型化合物定向催化轉(zhuǎn)化為生物基聚集誘導(dǎo)發(fā)光（BioAIE）分子。相關(guān)成果以“Towards bioresource-based aggregation-induced emission luminogens from lignin β-O-4 motifs as renewable resources”為題發(fā)表在《Nature Communications》上。

  蔡旭敏副教授課題組致力于將石油基AIE材料的可設(shè)計、可調(diào)控優(yōu)勢和生物質(zhì)AIE材料的結(jié)構(gòu)多樣、可再生優(yōu)勢強強結(jié)合，最終實現(xiàn)二者優(yōu)勢最大化的生物質(zhì)定向轉(zhuǎn)化BioAIE材料的研究。基于此目的，前期研究成功將松香定向轉(zhuǎn)化為松香基聚集誘導(dǎo)發(fā)光（BioAIE）材料，可極大提升松香的附加值（Nature Communications, 2021, 12, 1773；Chemical Engineering Journal, 2023, 451, 138627）。然而，松香作為松樹的天然分泌物，含量大大低于其主體結(jié)構(gòu)木質(zhì)素。木質(zhì)素是世界上含量最豐富的芳香族生物質(zhì)資源，天然可再生。但木質(zhì)素通常只被當(dāng)作固體燃料，造成資源浪費，因此木質(zhì)素的高值化利用對社會可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。目前，木質(zhì)素的高值化利用途徑包括定向催化轉(zhuǎn)化為平臺化合物、燃料分子和藥物分子等精細化學(xué)品，但對木質(zhì)素基發(fā)光材料的研究報道較少。AIE材料作為一種特殊的發(fā)光材料，因其獨特的發(fā)光性質(zhì)被廣泛應(yīng)用于光電器件和光學(xué)診療等高附加值領(lǐng)域。因含有大量的芳香基團，木質(zhì)素具有制備BioAIE材料的天然優(yōu)勢。然而木質(zhì)素結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜，其定向催化轉(zhuǎn)化為具有螺旋槳結(jié)構(gòu)的AIE材料是一個亟待解決的關(guān)鍵技術(shù)問題。

  木質(zhì)素β-O-4帶γ-OH官能團是木質(zhì)素的主要鏈接單元，因其具有較高的鍵能（圖1a），選擇斷裂β-O-4帶γ-OH模型化合物的C-O鍵帶來挑戰(zhàn)。現(xiàn)階段，N參與解聚木質(zhì)素是制備含N芳香化合物的主要策略，已報道的方法主要通過兩步或多步法解聚木質(zhì)模型化合物制備含N芳香化合物（圖1b），但這些方法需要對木質(zhì)素進行預(yù)處理，并且需要外加氫或氧源參與。近年來，一鍋催化轉(zhuǎn)化木質(zhì)素制備含N芳香化合物避免預(yù)處理過程更具挑戰(zhàn)，但面對以上模型化合物的轉(zhuǎn)化，含N芳香化合物的收率較低（<40%）(圖1c)，為了提高收率和抑制競爭反應(yīng)，該團隊利用希夫堿釩基催化劑實現(xiàn)高選擇性地斷裂木質(zhì)素β-O-4帶γ-OH模型化合物C-O鍵制備咔唑的新路線，收率高達92%（圖1d）。

  作者設(shè)計并研究了咔唑衍生物的結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì)。在這些衍生物的化學(xué)結(jié)構(gòu)中，咔唑為電子供體，兩個苯甲酰基團作為電子受體位于咔唑的間位位置，構(gòu)成三角形A₁-D-A₂構(gòu)型（圖2a）。通過光譜測試發(fā)現(xiàn)，以3d，3h和3q為例，三者的AIE曲線具有相似的趨勢（圖2b-d），向其純?nèi)芤海ㄋ臍溥秽┲屑尤胨退繒r由于溶劑極性的增加，熒光強度減弱同時伴隨著波長紅移，這是由TICT引起的。而高水含量時，分子發(fā)生聚集，分子內(nèi)運動受限，熒光強度升高同時波長發(fā)生藍移，表現(xiàn)了其AIE性能，因而三者均具有TICT-AIE性能。DFT計算（圖2e）進一步證明了取代基的改變會影響HOMO和LUMO的電子云分布，進而導(dǎo)致不同的能級差，從而表現(xiàn)出不同的發(fā)光顏色。這些結(jié)果表明，可以通過改變A₁-D-A₂骨架上的取代基調(diào)節(jié)電子云分布來實現(xiàn)調(diào)節(jié)這些木質(zhì)素基BioAIEgens的光物理性質(zhì)的目的。

圖2. 木質(zhì)素基BioAIE化合物光學(xué)性能研究

  文章作者:Tenglong Guo, Yuting Lin, Deng Pan, Xuedan Zhang, Wenqing Zhu, Xu-Min Cai*, Genping Huang*, Hua Wang, Dezhu Xu, Fritz E. Kühn, Bo Zhang*, and Tao Zhang*

  文章題目：Towards bioresource-based aggregation-induced emission luminogens from lignin β-O-4 motifs as renewable resources

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-41681-0

通訊作者簡介

張濤院士，2007年2月至2017年2月任中科院大連化學(xué)物理研究所所長，2013年當(dāng)選中國科學(xué)院院士，2016年12月起任中國科學(xué)院副院長、黨組成員。長期從事化學(xué)化工領(lǐng)域的研究，近期主要致力于無毒推進劑催化分解技術(shù)、生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化、單原子催化和納米催化等方面的研究。在基礎(chǔ)研究方面，張濤團隊2008年在國際上首次發(fā)現(xiàn)纖維素一步法催化轉(zhuǎn)化制乙二醇的新反應(yīng)，開辟了生物質(zhì)轉(zhuǎn)化新路線；2011年提出了“單原子催化”新概念，現(xiàn)已成為學(xué)術(shù)界研究前沿。在應(yīng)用研究方面，負責(zé)研制的新型催化劑廣泛應(yīng)用于我國石油化工等領(lǐng)域。曾三次以第一完成人獲國家技術(shù)發(fā)明二等獎；曾獲中國科學(xué)院“參加突出貢獻者”稱號，是“首批新世紀百千萬人才工程國家級人選”；2003年獲國家自然科學(xué)杰出青年基金；2008年獲中國催化青年獎；2009年獲全國“五一勞動獎?wù)?/span>”、周光召基金會“應(yīng)用科學(xué)獎”和中國科學(xué)院杰出科技成就獎；2016年獲何梁何利科技進步化學(xué)獎；2018年獲首屆“中國科學(xué)材料·創(chuàng)新獎，同年當(dāng)選為發(fā)展中國家院士；2020年當(dāng)選加拿大工程院院士。

蔡旭敏，南京林業(yè)大學(xué)副教授，江蘇省“雙創(chuàng)博士”，分別于南京大學(xué)和慕尼黑工業(yè)大學(xué)獲配位化學(xué)碩士和博士學(xué)位，在南京林業(yè)大學(xué)國家“雙一流”建設(shè)專業(yè)——“林產(chǎn)化工”工作。與“聚集誘導(dǎo)發(fā)光”創(chuàng)始人唐本忠院士長期合作，主要從事生物質(zhì)定向轉(zhuǎn)化高附加值BioAIE材料的跨學(xué)科研究。近3年代表性SCI論文有Nature Communications, 2023, 14, 6076; National Science Review, 2023, nwad233; Nature Communications, 2021, 12, 1773; Aggregate, 2023, e428等。任《生物質(zhì)化學(xué)工程》青年編委。課題組鏈接：https://www.x-mol.com/groups/cai_xumin

張波，中科院大連化學(xué)物理研究所副研究員，碩士生導(dǎo)師，2013年獲得德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)博士學(xué)位后加入到中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所張濤院士團隊從事木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化研究工作，針對木質(zhì)素復(fù)雜結(jié)構(gòu)中C-O、C-C鍵活化的關(guān)鍵問題，發(fā)展了系列Re基催化劑實現(xiàn)木質(zhì)素高效轉(zhuǎn)化為芳香化合物和多環(huán)烷烴方法；建立了路徑調(diào)控與結(jié)構(gòu)重組新方法，實現(xiàn)木質(zhì)素官能化降解制備含氮芳香化學(xué)品。在Angew. Chem. Int. Ed., Nature Commun., Energy Environ. Sci., ACS Catal., Green Chem., ChemSusChem等國際著名雜志上發(fā)表36篇SCI學(xué)術(shù)論文，已授權(quán)專利19件。主持國家自然科學(xué)基金面上項目，青年科學(xué)基金項目，大連市高層次人才創(chuàng)新支持計劃，留學(xué)回國人員科研啟動基金等項目。2019年榮獲“大連市青年科技之星”稱號并被認定為“大連市高層次人才青年才俊”。

黃跟平，天津大學(xué)理學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。2006年本科畢業(yè)于合肥工業(yè)大學(xué)，2011年從中國科學(xué)院青海鹽湖研究所獲博士學(xué)位，2011年至2014年在瑞典斯德哥爾摩大學(xué)Fahmi Himo教授課題組從事博士后研究，2014年底入職天津大學(xué)理學(xué)院化學(xué)系，并入選天津市第十一批"千人計劃"（青年項目）。主要研究方向為金屬有機化學(xué)反應(yīng)的機理研究，目前在Angew. Chem. Int. Ed.、 J. Am. Chem. Soc.和Nat. Commun. 等期刊發(fā)表論文70余篇。課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/gphuang