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新疆大學季辰辰/米紅宇、桂電孫立賢 AFM：具有溶劑化結構的界面特異性吸附的親鋅陰離子水凝膠電解質實現持久的鋅離子混合超級電容器

2023-10-01 來源：高分子科技

可充電鋅離子混合超級電容器(ZHSCs)由于持續的水誘導副反應和不受控制的鋅負極枝晶生長，嚴重阻礙了其庫倫效率和循環壽命。作者提出了通過引入十二烷基硫酸根陰離子((OSO₃R )^-)膠束，構建了一種親鋅陰離子水凝膠電解質(PSCA/Zn(OTf)₂)，通過適度的離子-離子配位相互作用來操縱Zn²⁺離子的溶劑化結構，從而操縱Zn電極上的Zn沉積行為和界面化學。

相關研究結果以“Zincophilic Anionic Hydrogel Electrolyte with Interfacial Specific Adsorption of Solvation Structures for Durable Zinc Ion Hybrid Supercapacitors”發表在Advanced Functional Materials, 論文的第一作者為新疆大學化學學院碩士研究生郭高志，通訊作者為新疆大學季辰辰副教授，米紅宇教授和桂林電子科技大學孫立賢教授。

圖1. 溶劑化Zn²⁺離子在a) 水系電解液和b) PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質中的沉積過程。

圖2. a) 親鋅型陰離子PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質的制備過程示意圖。b) PA/Zn(OTf)₂和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質的FTIR譜圖。c)雜化電解質的¹H NMR譜圖。d) 凝膠電解質在1015和1050 cm^-1 (-SO₃伸縮振動)范圍內的拉曼光譜圖。e)拉曼光譜中自由水和結合水的強度比。f)水系電解質([Zn(H₂O)₆]²⁺)和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質([Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺)中Zn²⁺溶劑化結構示意圖。

圖3 . a) Zn²⁺離子在PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質中的分子動力學模擬。b) 分子動力學模擬得到的Zn²⁺-O (H₂O)和Zn²⁺-O (OSO₃R)^-及對應的徑向分布函數。c) [Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的吉布斯自由能。d) H₂O、(OSO₃R)^-、[Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的靜電勢能圖。e) [Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的原子電荷。f) H₂O、[Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的O-H鍵級。g) [Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的LUMO能級。

圖4 . a) Zn(OTf)₂電解質和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質的Arrhenius圖和相應的活化能。b) Zn(OTf)₂電解質和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質的2D-3D擴散測試。c) Zn(OTf)₂電解質和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質在Zn | | Ti電池中的HER測試。d) Zn(OTf)₂電解質和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質中Zn沉積過程的原位光學顯微觀察。e) Zn電極在Zn(OTf)₂電解質(左)和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(右)中的電場模擬。f) Zn電極在Zn(OTf)₂和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質中的通量分布模擬。

圖5 . a) Zn||Zn對稱電池在電流密度1 mA cm^-²下的循環測試。b) Zn||Zn電池在不同電流密度下的倍率性能。c) Zn||Cu半電池在不同電解液中庫倫效率。Zn||Cu電池在d ) Zn(OTf)₂電解液和e) PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解液中對應的電壓曲線。

圖6 . a)鍍鋅過程中[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺溶劑化結構的吸附模型及動態演變。b) [Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺、(OSO₃R)^-或H₂O分子在Zn (101)表面的吸附能。c) [Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺中特定O原子在Zn (101)表面吸附前后的PDOS圖譜。d) [Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺中特定Zn原子在其初始和最終位置的PDOS圖譜。e) 不同電解液中的NOP。f)循環50 h后不同電解液中Zn陽極的XRD。g)不同晶面的RTC值。

圖7 . a) Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC的倍率性能和不同電流密度下的GCD曲線。c) Zn||Zn(OTf)₂||NPC ZHSC和Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC在5 A g^-1 (嵌入圖: ZHSCs的GCD曲線)下的循環性能。d) Zn||Zn(OTf)₂||NPC ZHSC (左)和Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC (右) 循環測試后鋅片的LCSM圖像。e) Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC的容量保持率和循環次數與最新報道的比較。

總結：該研究開發了一種陰離子型親鋅水凝膠電解質PSCA/Zn(OTf)₂。該策略的本質是利用離子化(OSO₃R)^-的電子供體能力，產生適度的離子-離子配位相互作用，從而調控Zn²⁺離子的溶劑化結構。分子動力學模擬和第一性原理計算揭示了(OSO₃R)^-調控的Zn²⁺離子溶劑化結構有效抑制HER反應并使(101)晶面定向生長以實現無枝晶生長和快速反應動力學的基本機制。組裝的準固態器件Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC在循環40000圈后的容量保持率為89.1%。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202308405

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（責任編輯：xu）

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