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  CsPbX₃鈣鈦礦納米晶體是一種優良的光學材料，在光電子領域表現出巨大的應用前景。然而，很少有報道探索鈣鈦礦納米酶在生物催化應用中的納米酶活性，而其在生物級聯催化反應中的應用尚未見報道。其主要原圖可能有：1)鈣鈦礦的結構特點使其穩定性容易受到許多外部環境（如極性介質、光、氧和熱）的影響。水穩定性差、重金屬離子泄漏帶來的潛在毒性極大地限制了其在生物分析和生物催化中的應用。2)生物級聯催化反應整合了至少兩個反應，其中級聯途徑一般遵循一種酶的反應產物作為另一種酶的底物的順序方式，需要多種酶的協同作用。相比之下，所報道的鈣鈦礦納米酶的催化活性相對較少，僅限于過氧化物酶類活性，其納米酶活性的多樣性有待開發。

  近日，揚州大學舒韻副教授與龐歡教授合作利用具有氧化酶樣活性的多功能CsPbBr₃@Zr-MOF與具有過氧化物酶樣活性的普魯士藍構建全納米酶級聯體系，與紙基裝置結合實現雙模式POC（point-of-care，即時檢測）傳感（比率熒光和比色）。該項研究以“Amphiphilic Polymer Capped Perovskite Compositing with Nano Zr-MOF for Nanozyme-Involved Biomimetic Cascade Catalysis”為題發表在《Advanced Science》上（Adv. Sci., 2023, 2304149）。論文第一作者為揚州大學2020級碩士研究生葉秋雨（已畢業）。

  首先作者發現兩親性聚合物-辛胺接枝的聚丙烯酸（OPA）包覆的CsPbBr₃納米晶體具有類氧化酶和抗壞血酸氧化酶活性，并進一步探討了其催化機理，表明O₂被OPA-CsPbBr₃納米酶激活后，通過類氧化酶途徑生成O₂^??，O₂^??直接氧化抗壞血酸生成H₂O₂。此外，將多功能CsPbBr₃@ Zr-MOF和普魯士藍作為氧化酶樣和過氧化物酶樣納米酶，構建納米酶級聯體系，以實現雙模式(比率熒光和比色)生物傳感。并結合智能手機-紙質point-of-care (POC)即時檢測裝置，實現了神經化學標志物抗壞血酸的簡便、快速、靈敏和準確檢測。這是首次報道全無機CsPbX₃鈣鈦礦在仿生級聯催化中的應用，也為臨床疾病的即時診斷開辟了新途徑。 

圖1：(A) OPA-CsPbBr₃納米晶體和PB參與的仿生級聯催化可能的反應途徑。(B)紙基裝置中的仿生級聯納米酶反應，用于AA的雙模比率熒光和比色檢測。

圖2：（A）OPA-CsPbBr₃納米晶體的TEM和HRTEM圖像。（B）OPA-CsPbBr₃的N₂吸附-解吸等溫線和相應孔徑分布曲線（插圖）。（C）OPA-CsPbBr₃納米酶催化TMB氧化的實時紫外-可見吸收光譜和溶液顏色變化圖（插圖）。（D）OPA-CsPbBr₃納米酶在空氣、N₂和O₂環境中催化氧化TMB后的紫外-可見吸收光譜和溶液顏色變化圖（插圖）。（E）·OH和O₂^??在OPA-CsPbBr₃催化反應體系中的EPR光譜。（F）OPA-CsPbBr₃催化不同濃度TMB隨時間變化的紫外吸收曲線。

圖3：OPA-CsPbBr₃納米晶體催化AA前后的紫外-可見吸收光譜。（B） 在空氣、N₂和O₂環境中，OPA-CsPbBr₃催化AA在259nm處吸光度隨時間變化曲線。（C）O₂^??在不同反應體系中的EPR光譜。（D）AA（a）和DHAA（b）的ESI-MS譜圖。（E）OPA-CsPbBr₃催化AA氧化的反應途徑。（F）OPA-CsPbBr₃氧化酶樣反應的自由能圖以及催化AA的每個反應步驟的優化吸附構型圖。 

圖4：(A）H₂O₂+TMB、PB+ H₂O₂+TMB和PB+TMB體系的紫外-可見吸收光譜。（B）·OH在PB催化反應體系中的EPR譜。（C）OPA-CsPbBr₃+AA+TMB&PB、OPA-CsPbBr₃+TMB&PB、OPA-CsPbBr₃+AA+PB、OPA-CsPbBr₃+AA和AA+TMB＆PB體系的紫外-可見吸收光譜。（D） OPA-CsPbBr₃與PB構建的無酶級聯體系的反應過程。 

圖5：（A）CsPbBr₃、Zr-MOF和CsPbBr₃@Zr-MOF納米復合材料的XRD譜圖。（B）CsPbBr₃@Zr-MOF添加AA前后溶液的熒光光譜和熒光實物圖（插圖）。（C）CsPbBr₃@Zr-MOF添加不同濃度AA前后，在450nm和520nm發射波長下的時間分辨FL衰減曲線。（E）CsPbBr₃@Zr-MOF添加不同濃度AA后的納米復合材料溶液的熒光光譜和熒光實物圖（插圖）。（F） 相應的CIE色度圖。（G）I₅₂₀/I₄₅₀與AA濃度的擬合曲線。（H）在不同AA濃度下，納米酶級聯體系生成TMBox的UV-vis光譜。（I）吸收峰強度與AA濃度的擬合曲線。

圖6：(A）便攜式紙基裝置的制備和測試過程示意圖。（B）熒光強度比值（G/B）與AA濃度之間的關系，紙基圓孔裝置紫外光照射下的實際熒光圖像（插圖）。（C）色度強度（R）值與AA濃度之間的關系，紙基圓孔裝置圖像（插圖）。 

  文章信息：Qiuyu Ye, Enxian Yuan, Jin Shen, Mingli Ye, Qin Xu, Xiaoya Hu, Yun Shu,* Huan Pang,* Amphiphilic Polymer Capped Perovskite Compositing with Nano Zr-MOF for Nanozyme-Involved Biomimetic Cascade Catalysis, Adv. Sci., 2023, 2304149.

  論文鏈接：http://doi.org/10.1002/advs.202304149

作者簡介：

  舒韻，揚州大學化學化工學院副教授。主要從事納米生物電分析，腫瘤及重大疾病標志物即時檢測（POCT）新方法、微流控分析等方面的研究，在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Sci., Anal. Chem., Lab Chip等國際刊物上發表 SCI 論文50余篇。《Journal of Analysis and Testing》和《分析試驗室》期刊青年編委，《Biosensors》期刊特邀編輯。

  龐 歡，揚州大學化學化工學院教授，博士生導師。教育部新世紀優秀人才（2013）、教育部青年長江學者（2018）、江蘇省杰出青年（2020）、英國皇家化學學會會士（2022），全球高被引學者。擔任Energy Chem管理編輯，《國家科學評論》學科編輯組成員，多個期刊編委、青年編委學術兼職。主要從事基于配合物框架材料的能源化學研究。近年來以第一/通訊作者在《國家科學評論》、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊發表SCI論文300多篇，論文被引次數達2萬次，H指數為90。主編/著英文書籍3本，主編江蘇省高等學校重點教材2部。授權國家發明專利20項。主持或完成國家自然科學基金3項（聯合重點1項）。曾獲教育部自然科學一等獎（第三完成人）、二等獎（第一完成人）。課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/panghuan

博士后招聘

  全職博士后招聘，應聘條件：（1）納米化學、配位化學、電化學和生物材料等研究方向，近2年取得或即將取得博士學位；（2）有較好的研究基礎和英語基礎，原則上需以第一作者在SCI期刊上發表研究論文2篇或IF>5.0或一區研究論文1篇；（3）具有獨立科研能力和嚴謹的學風，富有高度的責任心和團隊協作精神。（4）品學兼優，身心健康。請發送個人簡歷、主要研究成果等相關資料到：panghuan@yzu.edu.cn；huanpangchem@hotmail.com