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太原理工大學張虎林教授團隊 CEJ：基于LSPR光熱/熱電耦合的無源熱電凝膠貼片用于人體運動識別

2023-08-11 來源：高分子科技

雖然準固態離子熱電（i-TE）材料由于廉價、無泄漏、可擴展、不需額外供電等優勢已被廣泛應用于人體可穿戴領域，但在使用過程中有限溫差給 i-TE 凝膠的廣泛應用帶來了挑戰。近期，太原理工大學信息與計算機學院張虎林教授團隊制備了一種光驅動柔性熱電水凝膠。聚合物網絡由PVA鏈和PDMS納米顆粒組成的，通過一鍋合成法和凍融法將Fe^2+/3+和聚合物網絡制備成熱伏凝膠，耦合凝膠的熱電效應和AuNPs@SiO₂-PDMS復合薄膜的局部表面等離子體共振效應（LSPR），來用于無源可穿戴人體運動識別。

圖1. 用于熱感應的光-熱-電設備示意圖

圖2a 顯示了AuNPs的形態結構，AuNPs成功還原并均勻分布在二氧化硅中。利用高分辨率TEM確定了AuNPs的物理相 (圖2c)。有兩個清晰可見的晶面，估計分別為2.03和2.3?，對應于金的 (200) 和 (111) 面。AuNPs的等離子共振會在530 nm附近產生一個明顯的吸收峰。因此，使用AuNPs@SiO₂可以顯著提高光子利用，提升復合膜的光熱轉換能力 (圖2d-e)。

圖2. AuNPs@SiO₂-PDMS復合薄膜的制備及其光熱特性。

PVA-PDMS 凝膠（5 wt%）的斷裂應力達73 kPa，是純PVA水凝膠的兩倍。隨著 PDMS 納米粒子的加入，熱功率從1.27 mV K^-1顯著增加到 PDMS 含量為5%時的最大值1.46 mV K^-1（圖3e）。PDMS納米粒子導致的熱功率增加可能歸因于兩個因素。首先，PVA-PDMS凝膠較大的多孔結構可以促進Fe^2+/3+的傳輸，進一步增加Fe^2+/3+的熵差。其次，較低的熱導率延遲了從熱力學不穩定狀態到均勻狀態的自發轉變，這反過來又增加了熱功率。隨著PDMS加入，凝膠電導下降，但熱導也隨之下降。PVA-PDMS-5的ZT值最高，達到0.0011。

圖3. 水凝膠的熱電特性和機械特性

光-熱-電設備結合了光熱效應和熱電效應，在陽光照射下可產生電流。我們制作了一個包裹在聚氨酯薄膜中的運動監測貼片，用于檢測人體運動的速度。檢測到的輸出電流基本上是由入射到貼片上的太陽光強度變化引起的（圖 4a）。在熱電轉換過程中，手臂擺動引起的外部陽光作用會導致凝膠溫差的變化。電流脈沖通過熱電凝膠冷熱兩端的溫差變化實現。手臂擺動頻率的不同通常表示身體移動的快慢。在一個太陽下，不同擺臂頻率為電流曲線證實，電流振幅與擺臂頻率有關（圖4g）。所產生的電流振幅可用于檢測和識別三種常見的人體運動：行走、慢跑和跑步。

圖4. 光-熱-電貼片用于人體運動檢測的應用展示

本研究設計了具有良好機械性能的高效光熱層和熱電水凝膠層的結構。當 PDMS含量為5%時，TE凝膠具有1.46 mV K^-1的高塞貝克系數和0.98 W m^-1K^-1 的低熱導率。使用AuNPs@SiO₂-PDMS 薄膜組裝的PT 凝膠具有快速的光熱響應和較大的電流輸出。此外，該凝膠還被制成了概念驗證貼片，可通過識別手臂擺動所刺激的太陽輻射開關，實時主動分辨人體運動，實現遠程監控。這項工作不僅提供了一種用于非接觸控制的PTE貼片，還可以與治療設備相結合，自適應地調節人體生理狀態。相關成果以“Thermogalvanic gel patch for self-powered human motion recognition enabled by photo-thermal-electric conversion”為題發表在《Chemical Engineering Journal》（IF=15.1）上。文章第一作者是太原理工大學碩士研究生楊航。通訊作者為張虎林教授，該研究得到了山西省自然科學基金以及山西省科技合作與交流專項的支持。在過去的兩年中，張虎林教授團隊制備了一系列基于不同聚合物網絡和氧化還原對的熱電凝膠器件，并致力于開拓凝膠熱電器件的應用場景，取得了一系列的研究成果，具體詳見：基于熱電凝膠的無源信息轉換系統(Nano Energy, 2023, 113, 108612, Compos. Sci. Tech., 2023, 239, 110077, Nano Energy, 2023, 106, 108077)，用于熱能管理和熱回收的無水熱電凝膠(ACS Appl. Polym. Mater., 2023, 10.1021/acsapm.3c00481)，基于深度學習算法的嬰兒智能監護系統(Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2204803)，太陽能熱能收集器件(Nano Energy, 2022, 100, 107449，Sens. Actuat. A-Phys., 2023, 354, 114305)，無源呼吸、體溫等體征監測策略(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 14, 48743，ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 37306，J. Mater. Chem. C, 2022,10,13789，Nano Res., 2023, 10.1007/s12274-023-5621-2)等。

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145247

【作者簡介】張虎林，太原理工大學教授、博士生導師、學術委員會委員，山西省青年拔尖人才、三晉英才-拔尖骨干人才、山西省科技功勛，山西省青年科技工作者協會理事、中國青年科技工作者協會理事、四川省杰出青年基金獲得者。2014年博士畢業于重慶大學，2012年8月到2014年1月赴美國佐治亞理工學院聯合培養，2017年在香港理工大學訪學1年。研究領域為微納能源收集與無源傳感。目前，已在Adv. Mater.、Nano Lett.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy等國際一流學術刊物上發表SCI論文100余篇，其中第一/通訊作者45篇（22篇IF>10），論文被引用6800余次，h因子為39，申請美國專利4項、中國專利9項（已授權5項），所做的工作曾被CNN、BBC、NanoWerk、科學網、太原日報等報道，研究成果獲評2019年山西省自然科學二等獎（排名第1）、JMCC Emerging Investigators-2022。主持國家自然科學基金青年項目、山西省自然科學基金、四川省杰出青年基金、國家重點研發計劃子課題等，另參與多項國家級課題。

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（責任編輯：xu）

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