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  近年來聚合物基室溫磷光材料因其低成本、易于加工和良好的生物相容性受到了廣泛關注。值得注意的是，日漸豐富的實際應用對室溫磷光材料的機械性能提出了更高的要求。聚合物基室溫磷光材料的RTP性能不應因提高其機械性能而受到影響，因此開發具有優異RTP和機械性能完美結合的功能材料至關重要。

  在聚合物基RTP材料中添加無機組分可以提供剛性環境，有助于抑制發色團的非輻射躍遷和增強聚合物基體的機械性能。然而，通過聚合物和無機組分之間的氫鍵和靜電相互作用構筑復合材料，往往由于空氣中水分，影響氫鍵和靜電相互作用，導致磷光淬滅或機械性能降低。

  為了解決這一問題，北京化工大學/鄭州大學呂超教授、北京化工大學田銳副教授提出一種基于共價點擊反應制備具有高機械強度的室溫磷光材料的策略。通過具有豐富羥基的無機層狀雙氫氧化物（LDHs）納米片、含硼酸基團的發色團（BPBA）和聚乙烯醇（PVA）基質之間的B?O點擊反應，建立了多重共價交聯網絡。不僅抑制發色團的非輻射躍遷，獲得了1.45 s的超長壽命；同時承受和耗散外界施加的應力，構筑的復合RTP材料的機械強度達到97.9 MPa。

圖1. 高機械強度的室溫磷光材料的示意圖。圖片來源：Nat. Commun.

  LDHs-BPBA-PVA在495 nm處表現出青色磷光發射，磷光壽命可達1.45 s, 肉眼可追蹤到12 s以上。磷光起源于BPBA分子，它具有特征的π-π*躍遷和n-π*躍遷。與BPBA和PVA-BPBA相比，LDHs-BPBA-PVA復合材料的磷光性能大大增強。這種增強的磷光是由于PVA、BPBA和LDHs之間的多重B?O共價鍵有效抑制了激發態三重態激子的非輻射衰變，并增強了復合薄膜的ISC過程。此外，LDHs優異的氧屏障性能防止氧分子在膜中的擴散，抑制三重態激子的猝滅，從而提高RTP效率。

圖2. x%LDHs-BPBA-PVA薄膜的RTP性能。BPBA含量為PVA的0.1 wt %，LDHs的含量為PVA的0 wt %到15 wt %。圖片來源：Nat. Commun.

  為了驗證B?O共價鍵在構建剛性網絡和促進RTP性能中的作用，分別調整了PVA和LDHs中羥基的數量。首先，用十二烷基硫酸鈉（SDS）對LDHs表面進行改性。附著在LDHs表面的SDS可以占據羥基的活性位點，影響LDHs與發色團與硼酸基團的相互作用。隨著SDS的加入量的增加，6%LDHs-BPBA-PVA復合薄膜的磷光性能明顯下降，并且FT?IR光譜證實了復合薄膜在1310 cm^-1?1430 cm^-1的B?O拉伸振動峰逐漸減小。另外，采用醇解度分別為98%、92%、87%和72%的PVA制備復合材料。當PVA的醇解度從98%降低到72%時，6%LDHs-BPBA-PVA復合膜的磷光性能也隨之惡化。以上結果證實了共價交聯網絡是提高復合材料磷光性能的關鍵，并可以通過調整LDHs和PVA中羥基的數量來優化復合薄膜的磷光性能。

圖3. 調控6%LDHs-BPBA-PVA薄膜的共價鍵及其RTP性能。(a?c)用十二烷基硫酸鈉(SDS)修飾LDHs；(d?f)調節PVA的醇解度分別為72%，87%，92%和98%。圖片來源：Nat. Commun.

  進一步對復合薄膜的機械性能進行研究：PVA的抗拉強度為45.2 MPa，而6%LDHs-BPBA-PVA的抗拉強度達到97.9 MPa，是PVA的2.17倍。值得注意的是，6%LDHs-PVA薄膜的抗拉強度僅為63.8 MPa，低于6%LDHs-BPBA-PVA薄膜。這是由于，BPBA作為復合薄膜中的交聯劑，在加強有機PVA和無機LDHs相之間的界面相互作用中發揮了關鍵作用，顯著增強了材料的力學性能。6%LDHs-BPBA-PVA薄膜可以同時實現高機械強度和顯著的磷光性能，這表明了所建立的共價交聯網絡的有效性。另外，復合薄膜也具有一定的柔性，可以被彎曲、扭曲和折疊成各種形狀，并制備成不同大小的尺寸，復合薄膜在整個區域都可以觀察到明亮的青色磷光。由此構筑的復合薄膜在為設計和構筑高磷光性能柔性器件等提供了新的方法和有益的探索。

圖4. LDHs-BPBA-PVA復合薄膜的機械性能。圖片來源：Nat. Commun.

  文章題目：Design of mechanical-robust phosphorescence materials through covalent click reaction

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-40451-2