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陜科大羅曉民/劉新華/姜慧娥等《Food Chem.》：基于可按需調控的AIE自組裝體的紙基熒光材料用于海鮮腐敗可視化實時監測

2023-08-06 來源：高分子科技

近日，陜西科技大學羅曉民、劉新華、姜慧娥等報道了一種可持續、快速響應、高靈敏度、用戶友好和分子級水平發光的生物質基材料（AFP-FP），其中包含形貌可按需定制聚集誘導發光(AIE)自組裝體，結合智能手機顏色識別軟件對R、G、B值進行分析，成功實現了海鮮腐敗程度的實時可視化監測。相關研究成果發表于國際著名期刊Food Chemistry。

圖1 探針的合成步驟及其AIE性質

海鮮存放時間過長，會因腐敗變質而失去食用價值，在此過程中，酶作用和微生物活動過程會分解蛋白質、脂肪、糖和營養物質，產生有毒和難聞的生物胺。在這些物質中，氨氣（NH₃）具有最顯著的氣味釋放強度。NH₃通常被視為監測海鮮新鮮度的信號。因此，NH₃的定量實時檢測對于食品腐敗的實時監測始終是必不可少的。然而，傳統的檢測策略難以克服操作費時費力、成本高、無法實時監測和可視化等缺陷。為此，該團隊提出了制備簡單、可重復使用、成本低和靈敏度高的生物質基熒光傳感器，用于NH₃的定量檢測和海鮮腐敗程度的實時監測。考慮到氣體傳感材料的靈敏度很大程度上取決于其結構設計和載體的響應特性，文中選擇了對NH₃高度敏感的AIE聚集體為載體并對材料進行了結構設計。
具體思路如下：受腦細胞對NH₃的生理作用過程的啟發，通過簡單的"一步法"路線合成了可按需調控的AIE自組裝體（AFP）（圖1）。只需通過改變溶劑環境，就可以實現AFP自組裝體微觀形貌按需調控。重要的是，通過分子動力學模擬驗證了自組裝過程，并結合理論計算對AIE機理進行了解釋（圖2）。

圖2 探針AFP的聚集過程模擬和AIE機理示意

考慮到AFP在聚集狀態下的高效率發光，作者以濾紙為固相載體，通過浸漬法制備了紙基熒光傳感器AFP-FP，其中，選擇含有10%水的DMF溶液為浸漬液，以實現合適的微觀形貌有利于氣體傳感，同時保持高的熒光強度，以獲得最佳的傳感性能。為了制備AFP - FP，將濾紙浸泡在含有1 mM AFP的DMF - H₂O ( 9 : 1 , v / v)混合溶液中，形成的AFP聚集體交聯在濾紙上形成"類神經元"傳感結構。此外，通過掃描電子顯微鏡、超景深三維顯微鏡、Raman光譜和FT-IR光譜對其微觀形貌和表面化學結構進行了表征（圖3）。

圖3 紙基熒光傳感器AFP-FP的制備和表征

AFP-FP在日光下呈現的顏色接近白色，被其他氣體熏蒸后，AFP-FP的顏色幾乎無變化，而僅被NH₃熏蒸后，顏色由白色轉變為黃色，這表明AFP-FP對NH₃的識別具有選擇性。重要的是，AFP-FP對于NH₃的選擇性識別可由裸眼分辨。將AFP - FP置于NH₃環境中，AFP - FP的在1 s內由白色轉變為黃色，并在5 s內達到最深顏色。由熒光光譜圖可知，AFP - FP表現出微弱的熒光，當用濃度為2 ppm的NH₃熏蒸時，AFP - FP的熒光強度顯著增強，證明了AFP-FP的高靈敏度。隨著NH₃濃度的增加（2~100 ppm），熒光強度逐漸增強，此外，AFP-FP在525 nm處的熒光強度與NH₃濃度之間存在良好的線性關系（y=7.292×10³x+7.621×10⁴，R = 0.990），檢測限計算為246 ppb。在自然光下，將AFP - FP置于不同NH₃濃度的環境中，隨著NH₃濃度從0增加到20 ppm，裸眼可觀測到AFP-FP的顏色從白色逐漸變為黃色。紫外光下，裸眼亦可觀測到熒光顏色由黃色逐漸轉變為亮綠色。通過RGB值分析發現，自然光（y=0.6x+10.6，R=0.986，2~8 ppm）和紫外光（y=6x+177.6，R=0.986，2~8 ppm）下，AFP-FP的B值與NH₃濃度均有較強的相關性，表明AFP - FP為NH₃檢測提供了一種簡單、低成本的方法。另外，AFP-FP在識別NH₃的過程中具有良好的抗干擾能力。

在實際的家庭生活中，對海鮮腐敗程度的評價主要通過感官判斷，因其主觀性強且依賴專業技術人員的判斷而具有局限性。本研究將便攜式、低成本、安全無污染的AFP-FP與智能手機集成，實現便捷的海產品新鮮度可視化監測。與魚肉共同放置的AFP-FP的B值與放置時間之間存在良好的線性關系（y=-0.586x+193.571，R²=0.980）（圖4）。因此AFP-FP可以作為海產品新鮮度的評價指標，為個體和家庭監測海鮮腐敗程度提供了更加簡便友好的策略。

圖4 NH₃傳感和海鮮新鮮度監測

相關成果以“Paper-based fluorescent materials containing on-demand nanostructured brain-cells-inspired AIE self-assembles for real-time visual monitoring of seafood spoilage”為題發表在Food Chemistry（Food Chemistry, 2023, 137083, DOI: 10.1016/j.foodchem.2023.137083）上。陜西科技大學博士研究生陳立娟為本論文的第一作者，通訊作者為陜西科技大學輕工科學與工程學院的羅曉民教授、劉新華副教授和姜慧娥副教授。感謝國家自然科學基金、中國博士后科學基金和陜西省高校科學技術協會青年人才支持計劃項目對本工作的大力支持！

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0308814623017016?via%3Dihub

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（責任編輯：xu）

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