相較于金屬、塑料等剛性材料，柔性聚合物軟材料具有低模量和高拉伸的特點，在學(xué)術(shù)界和工業(yè)界受到了越來越多的關(guān)注，其可廣泛用于軟機器人、柔性可穿戴電子設(shè)備、可拉伸導(dǎo)熱材料和仿生智能器件等重大新興領(lǐng)域。為了延長柔性材料在動態(tài)環(huán)境中的使用壽命和服役可靠性，通常需要同時賦予其高韌性和自修復(fù)性能。此前，傅佳駿教授課題組的系列研究，系統(tǒng)報道了如何通過多尺度結(jié)構(gòu)設(shè)計解決自修復(fù)材料綜合力學(xué)性能差的問題（Matter 2021, 4, 2474; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 7947; Adv. Funct. Mater., 2023, 2212564; Adv. Funct. Mater., 2020, 30, 1907109; Mater. Horiz., 2022, 9, 640; Mater. Horiz., 2021, 8, 3356; Mater. Horiz., 2021, 8, 2238）。最近，則進(jìn)一步通過模擬血管平滑肌的微觀結(jié)構(gòu)，設(shè)計了媲美金屬斷裂韌性的超高抗撕裂自修復(fù)柔性材料，實現(xiàn)“高介電常數(shù)-高柔性-高韌性-快速自修復(fù)”的多功能耦合，提高了相應(yīng)柔性電子皮膚的服役可靠性（Nat. Commun., 2023, 14, 130）。
但是，現(xiàn)有的柔韌自修復(fù)材料在長期使用中力學(xué)性質(zhì)仍存在問題：連續(xù)的動態(tài)循環(huán)變形很容易對材料造成疲勞損傷并誘發(fā)裂紋，這會導(dǎo)致柔韌自修復(fù)材料的整體結(jié)構(gòu)在循環(huán)負(fù)載過程中發(fā)生災(zāi)難性破壞，從而降低其穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。究其原因，具有均相結(jié)構(gòu)的柔性自修復(fù)材料的疲勞閾值由其低能的聚合物網(wǎng)絡(luò)決定，其非共價網(wǎng)絡(luò)較低的結(jié)合能直接導(dǎo)致柔性自修復(fù)材料的斷裂能較小（~1-100 J m-2）、疲勞閾值較低（<50 J m-2）。一般來說，即使采用雙網(wǎng)絡(luò)或采用分級非共價鍵結(jié)構(gòu)設(shè)計，柔性自修復(fù)材料也只能在單次拉伸時表現(xiàn)出高斷裂韌性，多次循環(huán)加載會破壞能量耗散結(jié)構(gòu)，造成不可逆的疲勞損傷，導(dǎo)致疲勞斷裂能遠(yuǎn)小于材料的拉伸斷裂能。因此，如何合理設(shè)計柔性自修復(fù)材料的多尺度結(jié)構(gòu)，賦予材料高耐疲勞性是亟待解決的關(guān)鍵問題。針對目前挑戰(zhàn)，南京理工大學(xué)傅佳駿教授團(tuán)隊利用仿生設(shè)計策略在自修復(fù)材料領(lǐng)域再次取得重要研究進(jìn)展，研究成果分別發(fā)表于wiely材料領(lǐng)域期刊《Advanced Materials》和RSC材料領(lǐng)域期刊《Materials Horizons》。
團(tuán)隊通過仿生人體跟腱組織可修復(fù)的分級“硬-軟”結(jié)構(gòu)，通過超分子組裝技術(shù)利用MXene納米片在柔性自修復(fù)聚脲中構(gòu)建了高能的連續(xù)層狀結(jié)構(gòu)，獲得了具有超高抗疲勞性能（疲勞閾值4064.1 J m-2）的室溫自修復(fù)材料，同時該兼具柔軟、高拉伸、高彈性、高斷裂韌性（501.6 kJ m-2，柔性材料中的最高值）等多種優(yōu)異性能。此外，MXene納米片組裝的層狀結(jié)構(gòu)還提高了材料的面內(nèi)熱導(dǎo)率，該導(dǎo)熱材料可用于機器人關(guān)節(jié)處的驅(qū)動電機散熱，無懼反復(fù)彎曲變形引發(fā)的疲勞斷裂問題。論文第一作者為南京林業(yè)大學(xué)徐建華副教授、南京理工大學(xué)李鈺坤碩士和柳童博士，通訊作者為常州大學(xué)青年教師王東和南京理工大學(xué)傅佳駿教授。
研究亮點：
1、利用MXene納米片在柔性自修復(fù)聚脲基體中構(gòu)建連續(xù)的仿生層狀結(jié)構(gòu)，宏量制備了兼具高彈性、高斷裂韌性和高抗疲勞的自修復(fù)柔性復(fù)合材料；
2、力學(xué)性能測試顯示，制備的仿生復(fù)合材料抗裂應(yīng)變?yōu)閪2065%，斷裂能高達(dá)501.6 kJ m?2，超越了所有可拉伸的自修復(fù)材料；疲勞閾值高達(dá)4064.1 J m-2，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于普通生物組織；具有高彈性恢復(fù)能力，可在1200%的大拉伸應(yīng)變下恢復(fù)尺寸，強于目前報道的室溫自修復(fù)材料；
3、首次揭示了柔性自修復(fù)聚合物鏈在材料斷裂表面的動態(tài)遷移可以使受損的MXene片層骨架重排，從而使材料實現(xiàn)自主結(jié)構(gòu)愈合；修復(fù)實驗表明，仿生復(fù)合材料的室溫自愈效率高達(dá)97%；
4、MXene的層狀結(jié)構(gòu)提高了柔性復(fù)合材料的面內(nèi)熱導(dǎo)率，結(jié)合材料的抗撕裂、抗疲勞和自修復(fù)性能，其可作為導(dǎo)熱皮膚在智能機器人的關(guān)節(jié)部分使用，有效降低驅(qū)動電極的熱量集中。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202300937
團(tuán)隊提出了一種新的概念，即在柔性自修復(fù)聚脲硬段中植入UPy基團(tuán)，通過此分子工程策略原位操縱聚脲的納米相分離結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化，成功地柔性自修復(fù)聚脲網(wǎng)絡(luò)中產(chǎn)生了高能且動態(tài)的連續(xù)納米硬相結(jié)構(gòu)域；這種結(jié)構(gòu)類似于皮膚網(wǎng)狀層中可修復(fù)的交錯納米纖維網(wǎng)絡(luò)，能夠顯著提高材料的抗疲勞性、彈性和熱力學(xué)穩(wěn)定性；同時，由于組裝形成的連續(xù)硬相結(jié)構(gòu)為納米級且具有高度動態(tài)性，從而最大限度地保留了聚脲原有的自修復(fù)性和透明性。這些機械性能和熱力學(xué)性能的改進(jìn)解決了目前柔性自修復(fù)材料作為透明可拉伸電子器件襯底使用的局限性，可以顯著提高器件的服役穩(wěn)定性。論文第一作者為南京理工大學(xué)博士柳童，通訊作者為南京林業(yè)大學(xué)徐建華副教授和南京理工大學(xué)傅佳駿教授。
研究亮點：
1、通過分子工程策略在柔性聚脲內(nèi)部誘導(dǎo)生成雙連續(xù)納米相分離結(jié)構(gòu)，宏量制備了抗疲勞、抗撕裂、高彈性和熱力學(xué)穩(wěn)定的透明自修復(fù)柔性材料；
2、力學(xué)性能測試顯示，聚脲的相分離結(jié)構(gòu)由海島型變?yōu)殡p連續(xù)型后，其綜合性能得到了顯著提升：其中疲勞閾值提升了34.8倍且材料表現(xiàn)出了延遲疲勞裂紋擴(kuò)展的行為，彈性恢復(fù)能力由原來的6倍可恢復(fù)提升為13倍可恢復(fù)，特征末端松弛時間提高了4個數(shù)量級且材料可在100 °C保持彈性。
4、結(jié)合材料的高透光率、抗撕裂、抗疲勞、熱力學(xué)穩(wěn)定和自修復(fù)性能，其可作為透明可拉伸傳感器的基體，提高器件的穩(wěn)定性和使用安全性。
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