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  隨著第三代半導(dǎo)體功率器件的迅速發(fā)展，電力及電子系統(tǒng)被要求在更高溫度下運(yùn)行。然而，基于現(xiàn)有商用聚合物薄膜（如雙向拉伸聚丙烯，BOPP）的介質(zhì)儲(chǔ)能電容器僅能在105 °C以下工作，遠(yuǎn)遠(yuǎn)無法滿足需求。研究表明，高溫下聚合物電介質(zhì)性能的劣化是由于其電導(dǎo)率隨溫度與電場(chǎng)的提高呈指數(shù)上升，從而產(chǎn)生大量熱損耗并最終導(dǎo)致器件的熱失控。構(gòu)建聚合物納米復(fù)合電介質(zhì)被證實(shí)是一種抑制電荷載流子的注入和輸運(yùn)以減少電導(dǎo)損耗行之有效的策略。各種納米尺寸填料（如氮化硼納米片、Al₂O₃、MgO和HfO₂等）已被證明能夠在150 °C下顯著提高復(fù)合電介質(zhì)的儲(chǔ)能密度和效率。然而，在更高溫度（如200 °C）下，基于常規(guī)納米顆粒的復(fù)合材料的儲(chǔ)能效率顯著下降，不能滿足應(yīng)用需求。

圖1. 聚合物/無機(jī)團(tuán)簇復(fù)合電介質(zhì)的制備路線和表征。(a) 一種基于“位點(diǎn)隔離”策略的共聚合制備路線。(b) PEAA-O-AOC和PEI-O-AOC的FT-IR光譜。(c) PEI-OH和PEI-O-AOC的固態(tài)13C NMR譜

圖2. PEI-O-AOC的形貌、組成與性能。(a) PEI-O-AOC在透射電鏡下的形貌。(b) 通過SAXS測(cè)試得到氧化鋁團(tuán)簇（AOC）的尺寸分布。(c) 對(duì)PEI-OH、PEI-O-AOC和PEI-OH/Al₂O₃-NP的DSC測(cè)試。(d) PEI-OH、PEI-O-AOC和PEI-OH/Al₂O₃-NP的XPS Al2p譜。(e) PEI-OH、PEI-O-AOC和PEI-OH/Al₂O₃-NP的XRD測(cè)試。

圖3. PEI-O-AOC的電性能和高溫儲(chǔ)能性能。(a) 200 °C下，PEI-OH、PEI-O-AOC和PEI-OH/Al₂O₃-NP的泄漏電流密度隨外加電場(chǎng)的變化。(b) PEI-O-AOC在不同溫度下的泄漏電流。(c) PEI-OH、PEI-O-AOC和PEI-OH/Al₂O₃-NP在200℃下的擊穿強(qiáng)度。(d) 在200 ℃和100 Hz下，PEI-OH、PEI-O-AOC和PEI-OH/Al₂O₃-NP的高溫儲(chǔ)能性能。(e) PEI-OH、PEI-O-AOC和PEI-OH/Al₂O₃-NP的高溫儲(chǔ)能性能隨頻率的變化。(f) PEI-O-AOC與目前先進(jìn)高溫電介質(zhì)材料在200 °C下儲(chǔ)能密度和儲(chǔ)能效率的比較。

圖4. 利用能帶和陷阱理論分析PEI-O-AOC的性能優(yōu)化機(jī)制。(a) 模擬了不同尺寸下γ-Al₂O₃的帶隙。(b) 通過紫外可見光譜測(cè)定PEI-OH、PEI-O-AOC和PEI-OH/Al₂O₃-NP的光學(xué)帶隙。(c) 利用P-F發(fā)射機(jī)制下的Arrhenius圖計(jì)算PEI-O-AOC中的陷阱深度。(d) 量子尺寸效應(yīng)調(diào)制的能帶結(jié)構(gòu)和陷阱深度示意圖。

  最后，研究探討了利用量子尺寸效應(yīng)實(shí)現(xiàn)高溫儲(chǔ)能密度和儲(chǔ)能效率巨大提升的物理機(jī)制。圖4a計(jì)算了不同尺寸下γ-Al₂O₃粒子的帶隙。在小尺寸下，粒子的帶隙迅速上升。這顯示了AOC自身的電性能優(yōu)勢(shì)。研究測(cè)試了PEI-OH、PEI-OH/Al₂O₃-NP和PEI-O-AOC的紫外可見光譜。結(jié)果表明，聚合物的帶隙基本保持不變，但PEI-O-AOC顯示出更平緩的吸收邊。這表明PEI-O-AOC可能存在更豐富的陷阱態(tài)。基于P-F發(fā)射機(jī)制的Arrhenius圖證實(shí)了這一點(diǎn)，并且顯示PEI-O-AOC中存在深度為1.60 eV的深陷阱。量子尺寸效應(yīng)對(duì)陷阱的調(diào)控可以從以下兩個(gè)方面理解。首先，小尺寸團(tuán)簇相比納米粒子具有更高的比表面積。由此，表面缺陷，如懸掛鍵和氧空位的密度將大大提高，并最終作為載流子深陷阱存在于PEI-O-AOC中。其次，帶隙增大的實(shí)質(zhì)是導(dǎo)帶底的增大和價(jià)帶頂?shù)臏p小。與此同時(shí)，陷阱能級(jí)卻不像導(dǎo)帶底那樣隨尺寸明顯變化。因此，由導(dǎo)帶底與陷阱能級(jí)之差定義的陷阱深度自然會(huì)隨著尺寸的減小而增大（如圖4d所示）。

  所得到的聚合物/無機(jī)團(tuán)簇復(fù)合電介質(zhì)不僅該研究不僅兼具極高高溫儲(chǔ)能密度和儲(chǔ)能效率，其制備過程還十分簡(jiǎn)便，與現(xiàn)有聚合物合成流程高度兼容，省去了傳統(tǒng)納米復(fù)合方法所需的超聲分散等步驟。研究不僅利用量子尺寸效應(yīng)顯著提升了復(fù)合電介質(zhì)在高溫下的儲(chǔ)能性能，還拓展了對(duì)金屬氧化物能帶結(jié)構(gòu)和陷阱的認(rèn)識(shí)，為高溫復(fù)合電介質(zhì)的開發(fā)提供了新思路。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202301936