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北化于中振、楊冬芝團隊 Appl. Catal. B: Environ.:復合凝膠微反應器用于大氣環境中自發吸濕和催化水解污染物
2023-04-19  來源:高分子科技

  近日,北京化工大學楊冬芝教授于中振教授團隊針對在大氣等自然環境中催化水解有機污染物和危化品面臨的缺乏游離態體相水的瓶頸問題,設計了超吸濕性聚合物-MOF復合凝膠微反應器,用于在大氣環境中自發吸濕和催化水解有機污染物。


  有機磷系列危化品或者污染物屬于毒性較強的污染物。在工業、農業以及軍事等領域解除有機磷污染存在著亟待解決的瓶頸問題。如有機磷酸酯類神經毒劑是目前毒性最強且使用廣泛的化學戰劑種類之一,安全有效地防護和解毒是人類社會面臨的一項必要且緊迫的任務。近十年來,MOF粉末在液相中對有機磷酸酯類毒物表現出高效的催化活性,然而通常高度依賴于堿性緩沖液,目前基礎研究聚焦在液相水中的催化水解的實驗室基礎研究,對防護材料的實際應用發展來說仍面臨巨大的挑戰,最突出的幾個科學問題,一是實際應用環境如大氣等自然環境,缺乏液態水;二是易揮發的堿性助催化劑;三是輕質可穿戴,催化劑MOF需要與聚合物等材料進行整合而仍然保留其高效催化活性。


  該研究設計復合凝膠微反應器具有三維多層級多孔輕質結構,為水分子的傳輸和存儲提供有效路徑和豐富位點,表現出自發的吸濕作用、快速的水合速率和持久的保水能力,結合充分暴露的MOF催化劑與胺基聚合物發揮協同催化作用,在較寬的相對濕度范圍內實現了同步的吸濕和催化水解作用。復合凝膠微反應器內部開放的定向微通道有利于快速傳質,表現出優異的吸濕性能,在90%相對濕度下吸濕量達到6.4 g g-1,同時展現出對有機磷中危害最大的神經毒劑模擬物4-硝基苯磷酸二甲酯DMNP)高效的催化水解作用,初始半衰期約為1.9 h,最終轉化率為95.5%,實現了在大氣環境中同步的吸濕和催化水解神經毒劑模擬物,為化學戰劑防護材料在大氣環境中的實際應用提供了重要的理論參考價值。 


1復合材料在大氣環境中同步吸濕和催化水解 


2復合材料在大氣環境中的吸濕性能 


3復合材料在大氣環境中的催化水解性能


  該工作以“Spontaneously Super-Hygroscopic MOF-Gel Microreactors for Efficient Detoxification of Nerve Agent Simulant in Atmospheric Environments為題發表在期刊Applied Catalysis B: Environmental10.1016/j.apcatb.2023.122516)。論文第一作者為北京化工大學材料科學與工程學院博士生王雪嬌,通訊作者為北京化工大學楊冬芝教授和于中振教授。該工作得到國家自然科學基金和中央高校基礎研究基金的資助。


  該工作是團隊近期關于新型化學污染物防護材料相關研究的最新進展之一。在之前的工作中,團隊對于有機磷類有機污染物DMNP在石墨烯纖維表面的催化水解進行了系統的報道(Journal of Hazardous Materials, 2020, 393:122332;https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.122332);團隊提出利用吸濕性聚合物基復合材料吸收潮濕空氣中的水分子,實現有效收集大氣水并重新分配再利用,為后續解決在大氣環境中催化水解有機磷類污染物面臨供水不足的問題提供可行性策略(ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14:33881?33891;https://doi.org/10.1021/acsami.2c08591。從液態游離體相水溶液環境下的催化水解走向大氣等自然環境中實際污染物的消解,該系列工作邁出了創新性的一步。


  原文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337323001595?via%3Dihub

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(責任編輯:xu)
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