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  超分子聚合物網絡（Supramolecular Polymer Networks, SPNs）由于其具有動態和可逆的非共價相互作用，表現出許多獨特的性質包括自修復性、刺激響應性和力學適應性，因而在智能材料的設計和制造中顯示出巨大的潛力。然而，由于非共價交聯固有的弱鍵屬性，導致其力學性能一般難以與商用共價材料相媲美，這無疑限制了其廣泛應用。因此，如何構筑具有良好機械性能的SPNs一直是一個重要的挑戰。

圖1. 基于穴醚主客體交聯的超分子聚合物網絡的設計構筑

圖2. 穴醚主客體交聯的超分子聚合網絡及其參比的機械性能表征。

  作者首先研究了穴醚主客體交聯在SPNs中所起到的作用。從應力-應變曲線可以發現（圖2b），不同交聯密度會帶來不同的力學性能，但總體上所制備的穴醚交聯的SPNs都表現出優異的機械性能（圖2c）。其中，代表性的SPN-3兼具高的剛度（楊氏模量=102.6 MPa）、強度（斷裂應力=21.1 MPa）以及良好的韌性（90.4 MJ/m³）。通過與其他已報道的基于主客體相互作用交聯的超分子聚合物材料進行對比，穴醚交聯的SPN-3在剛度、強度以及韌性方面都表現出明顯的性能優勢（圖2e）。

圖4. 穴醚主客體交聯的超分子聚合網絡的構效關系理解（應力松弛與蠕變實驗）

圖5. 基于穴醚主客體交聯的超分子聚合物網絡的動態性能

  有趣的是，這種由穴醚主客體交聯帶來的獨特的結構穩定性還不會對SPNs的動態特性造成影響，因此穴醚交聯的SPNs還表現出豐富的動態性質。不同應變下的循環拉伸實驗表明，穴醚超分子交聯可以作為犧牲鍵，通過力誘導的主-客體相互作用的解離/重組過程來有效地耗散輸入能量，這也是材料優良韌性的來源之一（圖5b和c）。此外，穴醚主客體作用的動態解離/重組過程還可以通過加熱來激活，從而賦予SPN-3出色的再加工性，其優異的機械性能在反復加工后仍能保持穩定（圖5f和g）。特定的刺激也可以被利用來調節SPN-3的微觀分子結構，從而實現不同的宏觀性質。例如，在體系中加入鉀離子會與百草枯交聯劑來競爭識別穴醚，破壞網絡的超分子交聯，因此在拉伸性能上表現出明顯下降的力學強度，體現出SPN-3的刺激響應性（圖5h和i）。

  總體而言，顏徐州團隊的工作首次展示了穴醚的主客體識別作用在增強SPNs力學性能方面的巨大潛力，并實現了基于主客體相互作用的超分子材料在機械性質方面的性能突破。此外，這些對強的非共價交聯增強增韌SPNs機制的深入理解，也將為新的高性能動態材料的分子設計和開發提供指導。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202302370