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長安大學顏錄科/晁敏團隊《Adv. Funct. Mater.》：基于單組分海藻狀g-C?N?的新型多功能光催化分離膜

2023-03-18 來源：高分子科技

膜分離技術因其操作簡便、效率高、消耗低、環保等特點，被認為是一種很有前途的廢水凈化技術。實際的工業和生活廢水成分復雜，含有不同類型的油類、有機污染物、重金屬殘留物、抗生素和細菌等，對分離膜提出了新的挑戰。光催化分離膜是一類研究較廣的多功能分離膜，在保證油水分離性能的基礎上，賦予分離膜污染物降解和抗菌等功能。g-C₃N₄作為制備光催化多功能分離膜的重要構筑單元之一，目前多與其他材料復合來制備分離膜，其多功能性是多種組分的協同作用或異質結的構建來實現，增加了膜制備的復雜性和不可控性，也不利于g-C₃N₄將自身的光催化效果最大化發揮。

長安大學顏錄科/晁敏團隊僅采用單一海藻狀g-C₃N₄材料構建了光催化多功能分離膜。經過水熱、微波處理獲得了海藻狀g-C₃N₄光催化劑，通過真空自組裝得到了粗糙度高、比表面積大、孔隙豐富的海藻狀g-C₃N₄光催化分離膜（SCN-2），具有優異的綜合水凈化性能。通過系統研究，SCN-2膜對5種水包油乳液的分離效果優異，最大油水分離通量為3114.0 ± 113.0 L m^-2 h^-1 bar^-1，最高分離效率為97.4 ± 0.1%；此外，具有大比表面積和窄帶隙的海藻狀g-C₃N₄具有優異的可見光吸收特性和加速的e^--h⁺對傳輸速率，賦予了SCN-2膜優異的光催化降解和抗菌性能。其中對有機染料羅丹明B（RhB）、亞甲基藍（MB）和結晶紫（CV）的光催化降解效果可達100%；同時，SCN-2膜對大腸桿菌、金黃色葡萄球菌的抗菌效率可達100%。此外，SCN-2膜在35次分離循環和10次降解循環后仍能保持穩定的效率，具有長期使用潛力。這項工作提供了單一材料實現多功能光催化分離膜的構建策略。

以水包氯仿（C/W）乳液作為典型水包油乳液評估了不同膜的油水分離能力。SCN-2膜呈現出最佳的油水分離性能，分離通量為368.6 ± 7.5 L m^-2 h^-1 bar^-1，效率為97.4 ± 0.1%（圖2a）。動態光散射測量（DLS）和偏光顯微鏡測試進一步證實了SCN-2膜優異的分離效果（圖2b-2c）。同時，SCN-2膜對水包四氯甲烷（Tm/W）乳液、水包二氯甲烷（Dm/W）乳液、水包甲苯（T/W）乳液和水包1, 2-二氯乙烷（Dc/W）乳液也有良好的分離效果，效率分別為86.8 ± 2.3%、94.3 ± 0.1%、92.5 ± 0.3%和93.0 ± 1.1%（圖2d）。此外，在連續分離35次C/W乳液后，SCN-2膜的油水分離通量仍然超過300 L m^-2 h^-1 bar^-1，效率保持在93.2%以上（圖2e-2f），表明SCN-2膜具有穩定的分離能力，可用于實際廢水的長期凈化過程。

圖1 用于水凈化的海藻狀g-C₃N₄膜的制備過程示意圖

圖2 (a) 不同膜對C/W乳液的分離通量和效率；(b) SCN-2膜分離C/W乳液前后的DLS和(c)顯微鏡圖像（插圖為照片）；(d) SCN-2膜對各種乳液的分離能力；SCN-2膜對C/W乳劑的循環分離(e)通量和(f)效率

通過紫外-可見漫反射光譜對比了不同膜的光學特性（圖3a），與塊體g-C₃N₄制備的BCN膜相比，SCN-2膜的吸收邊移動至460 nm，表明海藻狀g-C₃N₄光催化劑有效提高了對可見光的利用，同時，SCN-2膜的帶隙也從2.6 eV降低到2.52 eV，有利于提高光催化活性。以有機染料羅丹明B（RhB）為例對比不同膜的光催化活性，SCN-2膜對RhB的光催化效率高達100 %，并且擁有最大反應速率常數（K = 0.066 ± 0.0015 min^-1），約為BCN膜（0.002 ± 0.0002 min^-1）的33倍（圖3c）。紫外可見光譜中最大吸收峰的偏移和下降進一步驗證了SCN-2膜的優異的光催化效果（圖3d）。如圖3e，在連續10次降解實驗后，SCN-2膜對RhB的降解效率仍超過98.38 ± 0.01%，說明SCN-2膜具有良好的光催化穩定性。此外，SCN-2膜對廢水中其他常見的污染物也具有優異的降解效果（圖3f），對亞甲基藍（MB）、結晶紫（CV）、莧菜紅（E123）、氨基黑10B（AB）、中性紅（NR）、四環素（TC）、Cr(VI)的降解效率分別達到99.38 ± 0.24%、98.82 ± 1.19%、88.89 ± 1.03%、91.40 ± 0.49%、90.74 ± 1.09%、84.94 ± 1.47%和82.09 ± 3.10%。

圖3 (a)BCN膜和SCN-2膜的紫外-可見漫反射光譜，插圖為(Ahν)^1/2與hν的關系圖；(b)不同膜在模擬陽光下對RhB的催化降解活性和對應的(c)速率常數；(d) BCN膜和SCN-2膜降解RhB的紫外-可見吸收光譜；(e) SCN-2膜對RhB的循環光催化降解結果；(f) SCN-2膜對MB、CV、E123、AB、NR、TC和Cr(VI)的光催化降解性能

此外，有效去除細菌的能力也是當今多功能分離膜的一個重要條件。由于可見光吸收有限，BCN膜對大腸桿菌（E. coli）的抗菌效率只有45.13 ± 1.7%（圖4a）。增強的可見光的吸收能力賦予了SCN-2膜最佳抗菌活性，在可見光照射3小時后可以滅活99.95 ± 0.1%的大腸桿菌和99.27 ± 0.7%的金黃色葡萄球菌（圖4b-4d）。

圖4 不同膜對大腸桿菌的(a)光催化抗菌效果照片和(b)光催化抗菌效率；(c) SCN-2膜對金黃色葡萄球菌的光催化抗菌效果照片；(d)SCN-2膜的光催化抗菌效率

該工作以“A Novel Multifunctional Photocatalytic Separation Membrane Based on Single-Component Seaweed-Like g-C₃N₄”為題發表在《Advanced Functional Materials》上。長安大學2020級碩士研究生李柳新、駱春佳副教授為共同一作，長安大學顏錄科教授、晁敏副教授為共同通訊作者。該研究工作得到陜西省重點研發計劃、國家自然科學基金與長安大學中央高校項目等的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202213974

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（責任編輯：xu）

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