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唐本忠院士團隊/南科大李凱教授課題組 ACS Nano：用于提高診療效果的“一體式”近紅外發光納米聚集體

2023-03-04 來源：高分子科技

集成診斷和治療功能的光療劑在精準醫學領域非常有前途，因為它們充分利用光能進行能量轉換或轉導，具有多功能、低成本和便捷使用的優勢。從診斷的角度來看，近紅外熒光成像(FLI)對自發熒光的干擾較低，相比可見光區域的常規成像，成像深度得到改善，靈敏度更高。另一方面，光熱治療(PTT)和光動力治療(PDT)因其無創、可控、耐藥性低等特點，得到了極大的研究關注。其中，PTT利用分子激發態的非輻射躍遷將光能轉化為熱能進行治療，而PDT則涉及激發態分子的能量轉移過程，產生高反應性的活性氧，從而誘導細胞損傷和凋亡。但是單一進行PTT或PDT治療有時并不能完全消除腫瘤，例如，升高的溫度可能不足以消除病變，而腫瘤組織的缺氧微環境也可能限制活性氧的產生。因此，若能在熒光定位病灶的同時結合PTT和PDT兩種療法，將會得到更有好的診療效果。然而，由于分子競爭性的能量弛豫途徑難以調節，并且很多平面有機分子在聚集時熒光會發生猝滅，真正同時實現高效FLI、PTT和PDT的報道很少。

聚集體科學為解決這一難題提供了更多機會，因為聚集體可以表現出與其單個分子不同的特性。聚集體的能量耗散途徑更加多元，這為構建“一體式”光療劑及實現其多功能性提供了更多可能。基于此，唐本忠院士團隊和南方科技大學李凱教授課題組合作，報道了一個具有近紅外發光，兼具高熒光量子產率、活性氧產生效率和光熱轉換效率的多功能診療平臺。體內研究表明，該平臺使用的TPA-TBT納米聚集體可使小鼠腫瘤顯示明亮的熒光，同時表現出良好的光動力和光熱治療效果，并最終完全消除腫瘤（圖1）。這項工作對合理設計和合成具有高能量耗散利用率的“一體式”近紅外光療聚集體用于腫瘤的精確診斷和有效治療具有重要意義。相關工作以“Design of One-for-All Near-Infrared Aggregation-Induced Emission Nanoaggregates for Boosting Theranostic Efficacy”為題發表在ACS Nano上。

圖1. TPA-TBT納米聚集體的設計和應用示意圖

這項工作的研究內容和亮點主要包括：

１）通過調節不同的供電子基團，并通過π橋連接吸電子基團TBT，研究者構建了兩個具有明顯聚集誘導發光（AIE）性質的分子TPE-TBT和TPA-TBT。其中TBT核具有很強的吸電子能力，可使熒光發射波長紅移，且其具有烷基側鏈，可增加空間位阻防止分子間π-π堆疊并使分子具有扭曲構象。此外，TBT在化學反應和處理過程中表現出良好的溶解度和穩定性。隨后，研究者分別以甲氧基TPE和TPA基團為供電子和轉子單元，以烷基化噻吩為π橋，賦予分子扭曲主鏈以獲得更好的AIE特性和增強的溶解度（圖 2）。

圖２.TPE-TBT和TPA-TBT的合成路徑以及優化的計算模擬幾何結構和前沿分子軌道

２）TPE-TBT和TPA-TBT均具有近紅外區域的吸收和發光，并且兩個分子均顯示明顯的AIE性質。其中，TPE-TBT表現出非常活躍的輻射躍遷，因而熒光量子產率很高，但卻犧牲了非輻射躍遷，導致其光熱轉換效率和活性氧產生效率低。相比之下，TPA-TBT具有更紅移的吸收和發射光譜，其熒光量子產率雖略低于TPE-TBT，但得益于豐富的分子內轉子、高供體-受體強度和扭曲構象，TPA-TBT納米聚集體表現出明亮的熒光，顯著的光熱轉換效率和活性氧生成效率（圖３）。這些奇妙的特性允許其在輻射和非輻射能量耗散之間取得平衡，使得熒光成像/光熱療法/光動力療法協同診斷和治療成為可能。并且，所有功能均集成在TPA-TBT納米聚集體，該“一體化”的光療劑對于后續應用具有低成本性、易制備性以及高簡便性。

圖３.TPE-TBT和TPA-TBT及其納米聚集體的光物理性質

３）研究者通過巧妙的實驗設計，在細胞層面區分了光熱療效和光動力療效，證明了TPA-TBT納米聚集體同時具有兩種治療效果。隨后研究者探究了單一使用光熱治療或光動力治療的效果，并證明在本研究中，集成PTT和PDT兩種治療方式的實際效果會遠高于僅使用其中一種。

４）通過小鼠實驗，研究者證實了所述TPA-TBT納米聚集體可以進行腫瘤部位成像，并且在有效消除腫瘤的同時，對生物其他部位具有良好的生物相容性（圖４）。此研究報道的“一體式”光療平臺拓寬了多功能聚集體的設計和構建思路，并促進了納米聚集體材料在多模態成像引導協同治療領域的發展。

圖４.TPA-TBT納米聚集體用于小鼠腫瘤消除治療

以上研究成果近期發表在ACS nano上。其中材料設計與表征由香港科技大學謝會琳博士完成，生物實驗則主要由南方科技大學畢震宇同學完成；唐本忠院士（現為香港中文大學（深圳）理工學院院長），南方科技大學李凱教授和香港科技大學郭子健助理教授為本文通訊作者。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c10661

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（責任編輯：xu）

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