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  在自然界的生命體系中，許多組織（如動(dòng)物的肌肉）通常表現(xiàn)出在逐漸成長(zhǎng)中變強(qiáng)壯的現(xiàn)象，可謂是“越長(zhǎng)大越堅(jiān)強(qiáng)”的組織。作為一類重要的軟物質(zhì)材料，高分子水凝膠具有類似于這些生物組織的軟、濕特性，在組織工程、柔性電子及信息與能源存儲(chǔ)等諸多領(lǐng)域具有十分廣泛的應(yīng)用前景。然而，由于高分子網(wǎng)絡(luò)被稀釋導(dǎo)致鏈密度降低，合成水凝膠在水或稀溶液中通常表現(xiàn)為相反的幾何尺寸-力學(xué)性能關(guān)系，即尺寸漲大而力學(xué)性能弱化現(xiàn)象。開(kāi)發(fā)一種越“長(zhǎng)大”越堅(jiān)強(qiáng)的水凝膠材料十分有趣卻充滿挑戰(zhàn)。

  為了弄清該水凝膠體系中溶脹且力學(xué)性能增強(qiáng)的行為，該研究工作進(jìn)一步系統(tǒng)研究了水凝膠樣品在氧氯化鋯溶液中的透析時(shí)間及該透析溶液的濃度對(duì)PA水凝膠的物理、化學(xué)結(jié)構(gòu)及力學(xué)性能的影響，結(jié)果表明這兩種因素均會(huì)顯著影響水凝膠樣品的多相網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)重構(gòu)及溶脹且力學(xué)性能增強(qiáng)的行為。具體地，隨著透析時(shí)間增加，水凝膠樣品的體積先迅速增大，然后經(jīng)歷一段較緩慢的降低，最后趨于穩(wěn)定，這一過(guò)程持續(xù)時(shí)間大于90天，在這緩慢的透析平衡過(guò)程中初始PA水凝膠網(wǎng)絡(luò)中的多相微結(jié)構(gòu)尺寸先顯著降低，然后慢慢增大，最后趨于與初始PA水凝膠相似的尺寸；相似地，隨著氧氯化鋯透析溶液濃度的增加，水凝膠樣品的體積先快速增加，然后緩慢降低，當(dāng)透析溶液濃度大于0.5mol/L時(shí)趨于穩(wěn)定，在這一過(guò)程中水凝膠網(wǎng)絡(luò)中的多相微結(jié)構(gòu)尺寸先顯著降低，然后慢慢增大，最后趨于與初始PA水凝膠相似的尺寸，推測(cè)可能是由于較強(qiáng)的金屬配位鍵的引入調(diào)整優(yōu)化了網(wǎng)絡(luò)中的多相結(jié)構(gòu)，雖然最終的水凝膠樣品的體積表現(xiàn)出明顯的漲大現(xiàn)象，其力學(xué)性能卻得到了顯著的增強(qiáng)。

  上述系統(tǒng)的研究工作驗(yàn)證了多相結(jié)構(gòu)網(wǎng)絡(luò)的調(diào)整能夠有效的調(diào)控水凝膠的力學(xué)性能。雖然最終所制備的水凝膠樣品的體積均是初始PA水凝膠的兩倍以上，其力學(xué)性能卻優(yōu)于許多已報(bào)道的高性能水凝膠：39.2MPa的彈性模量、3.7MPa的拉伸斷裂強(qiáng)度及3.5MJ/m³的拉伸斷裂功，分別是初始水凝膠的302倍、5.5倍及2.2倍。該研究工作改變了研究者對(duì)“高分子水凝膠網(wǎng)絡(luò)因漲大而力學(xué)性能弱化”的一般認(rèn)知，為開(kāi)發(fā)溶脹且增強(qiáng)的水凝膠提供了一種簡(jiǎn)單的方法，同時(shí)也為聚電解質(zhì)水凝膠網(wǎng)絡(luò)在金屬離子溶液中的行為提供了新見(jiàn)解。

圖6 用于比較各種水凝膠材料力學(xué)性能的Ashby圖：（a）彈性模量-體積溶脹率圖；（b）拉伸斷裂強(qiáng)度-體積溶脹率圖 [注：除該研究的數(shù)據(jù)外其他數(shù)據(jù)均來(lái)自文獻(xiàn)]

  參考文獻(xiàn)：Yiwan Huang*, Sanyu Qian, Ju Zhou, Wenjun Chen, Tao Liu, Sheng Yang, Shijun Long, Xuefeng Li*, Achieving Swollen yet Strengthened Hydrogels by Reorganizing Multiphase Network Structure, Advanced Functional Materials, 2023, 2213549.

  該論文在線免費(fèi)全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202213549

  下載：Achieving Swollen yet Strengthened Hydrogels by Reorganizing Multiphase Network Structure

湖北工業(yè)大學(xué)微納米及軟物質(zhì)研究團(tuán)隊(duì)介紹：

  該課題組所屬微納米及軟物質(zhì)團(tuán)隊(duì)，李學(xué)鋒教授為PI負(fù)責(zé)人，主要從事高分子軟物質(zhì)新材料的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究，其中高分子水凝膠材料主要研究方向有水凝膠的高性能化及其功能化，該方向還有黃以萬(wàn)副教授和龍世軍副教授。近年來(lái)，該團(tuán)隊(duì)主持國(guó)家自然基金項(xiàng)目6項(xiàng)、省部級(jí)科研項(xiàng)目與橫向科研項(xiàng)目20余項(xiàng)，在專業(yè)期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文100余篇，獲授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利近30項(xiàng)，其中李學(xué)鋒教授入選“英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)2019 Top 1% 高被引作者”，并入選教育部第二批全國(guó)高校黃大年式教師團(tuán)隊(duì)。最近，該團(tuán)隊(duì)在高分子水凝膠材料方向取得了系列研究成果，近三年代表性論文如下：

(1) Yiwan Huang*, Xuefeng Li*, et al. Achieving Swollen yet Strengthened Hydrogels by Reorganizing Multiphase Network Structure, Advanced Functional Materials, 2023, 2213549.

(2) Xuefeng Li*, et al. Tough, Flexible, and Durable All-Polyampholyte Hydrogel Supercapacitor, Polymer Testing, 2022, 115, 107720.

(3) Xuefeng Li*, et al. Tough, One-Pot Synthesis of Polyelectrolyte-triazine Gels Using Cation-π Interactions and Multiple Hydrogen Bonds for Adjustable Interfacial Adhesion, Macromolecular Rapid Communications, 2022, 43(21), 2200464.

(4) Yiwan Huang*, Xuefeng Li*, et al. Strong Tough Polyampholyte Hydrogels via the Synergistic Effect of Ionic and Metal-Ligand Bonds, Advanced Functional Materials, 2021, 31(37), 2103917.

(5) Shijun Long, Xuefeng Li*, et al. High-Performance Photochromic Hydrogels for Rewritable Information Record, Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42(7), 2000701.