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  各向異性水凝膠所具備的刺激響應型不對稱結構可驅使水凝膠實現復雜的變形與運動，因此被廣泛用于執行器、軟體機器人和人工肌肉等領域。其中，不對稱雙層結構由于其簡單的設計思路和編程方法而受到廣泛關注。由于雙層結構的響應性變形能力本質上決定于兩層水凝膠溶脹性能的不對稱性，因此目前的研究大多只集中在調整雙層結構中兩層的原始組成材料來實現雙層結構不對稱性的增強，而不涉及結構層面的探索，這限制了雙層不對稱結構在提高響應性變形能力方面的進一步發展。

  基于此，東南大學化學化工學院付國東課題組發展了一種新型非對稱性嵌入式雙結構，即利用自然界中的天然存在的梯度溶氧現象驅使雙層結構在澆筑過程中自組裝形成嵌入式梯度結構。值得注意的是，這種結構編程策略不僅工藝簡單、成本低廉，而且由于簡單雙層結構和嵌入式梯度結構的協同不對稱性，這種多結構賦予了水凝膠比單一雙層結構更快的響應性變形能力。為了實現水凝膠變形的精確空間和時間控制，文章中還進一步探索了水凝膠刺激響應變形基于溫度和pH的變形編程模式，并將所制備的水凝膠簡單搭建水凝膠抓手來執行抓取任務。這一系列研究表明他們的工作為智能執行器的設計和制造開辟了一條新途徑。該研究以“Anisotropic Hydrogels Constructed via a Novel Bilayer-Co-Gradient Structure Strategy toward Programmable Shape Deformation”為題發表在《Chemistry of materials》期刊上。該文章第一作者為博士生葉姍，通訊作者為東南大學付國東教授。

圖1. PAD/PHD水凝膠的制備示意圖及結構形貌圖

  從制備過程和結構形貌來看，第一層(PHD層)水凝膠在氮氣環境下聚合并呈現均質網絡結構，而在澆筑第二層(PAD層)水凝膠制備過程中，通過將混合溶液暴露于氧氣環境中實現梯度聚合，從而實現在雙層結構中嵌入梯度網絡結構。在這個過程中，嵌入式梯度結構的實現是自組裝而成，沒有增加額外的制備步驟。同時，這種梯度結構的實現由于不需要額外的外部場力驅動，因此相比于當前梯度結構編程策略而言更加簡單和低成本。因此，本課題組提出的這種新型非對稱性嵌入式雙結構從制備工藝上來說并沒有增加制備步驟和難度。

圖2. PAD/PHD水凝膠的響應性形變能力

圖3. PAD/PHD水凝膠的pH-和溫度響應性形變行為

  從響應性變形能力來看，雙層結構和嵌入式梯度結構的協同不對稱性使得存在嵌入式梯度結構的雙層結構的響應性形變速度快于單一的雙層結構，這表明本課題組提出的這種新型非對稱性嵌入式雙結構為雙層不對稱結構在提高響應性變形能力方面的發展提供了新的可能性。同時，形變行為表現出溫度和pH響應性。為了實現對水凝膠變形的精確空間和時間控制，探索了PAD/PHD水凝膠基于pH和溫度的復雜形變行為模式。并且，除了可控的變形能力外，所設計水凝膠在乙醇中具有形狀可恢復性，這對凝膠的循環利用提供了可能性。

圖4. 簡易PAD/PHD水凝膠抓取器的抓取行為

  利用所設計PAD/PHD水凝膠搭建簡易智能抓取器，力學測試和界面結合檢測都表明該水凝膠抓取器有能力執行抓取行為。并且，由該水凝膠抓取器主導的簡單抓取實驗的成功表明，該工作成功地拓寬了智能抓取器制造領域的視野。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c02820