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  可穿戴智能材料的可持續(xù)能量供應(yīng)問題，是目前需要解決的熱門問題。然而，基于當(dāng)前“雙碳”目標(biāo)和可持續(xù)發(fā)展的挑戰(zhàn)，在能源的供給上面臨較大的碳減排任務(wù)。其中熱電材料可以利用自然界中廣泛存在的溫度差和熱電轉(zhuǎn)換機制，把熱能轉(zhuǎn)化為電能，為未來物聯(lián)網(wǎng)系統(tǒng)持續(xù)供能的重要途徑。傳統(tǒng)的熱電材料主要集中于無機半導(dǎo)體等脆性剛性材料，難以匹配需要拉伸變形的動態(tài)人機交互界面，而早期的液態(tài)熱電池或者有機固態(tài)離子熱電材料則主要受限于漏液或者功率密度低、力學(xué)脆弱的缺點。針對這些問題，武培怡教授課題組率先設(shè)計了力學(xué)穩(wěn)固的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠準(zhǔn)固態(tài)熱電池，實現(xiàn)了高功率密度的持續(xù)供電功能。并進(jìn)一步通過對聚乙烯醇反復(fù)凍融、機械訓(xùn)練等方法實現(xiàn)了離子電導(dǎo)率和力學(xué)性能之間的平衡，為抗疲勞離子型半固態(tài)熱電池的發(fā)展做出重要啟發(fā)。

  然而，考慮到未來的實際生產(chǎn)應(yīng)用，為縮短時長和經(jīng)濟(jì)成本，抗疲勞熱電池的制備流程需要進(jìn)一步簡化。另外，非接觸式人機交互是可穿戴技術(shù)的未來發(fā)展趨勢，近幾年冠狀病毒病(COVID-19)的大流行更加突出了這一需求。因此，通過對材料的化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行合理設(shè)計，開發(fā)高性能、制備方法簡單、可遠(yuǎn)程控制的熱電材料，是該領(lǐng)域迫切需要解決的核心問題，對未來物聯(lián)網(wǎng)系統(tǒng)的整合具有重要意義。

  為解決上述問題，河南師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院胡志國教授、時曉芳博士研究團(tuán)隊和東華大學(xué)武培怡教授研究團(tuán)隊報道了一種基于雙氫鍵作用的超分子水凝膠熱電池。該熱電池材料由一步光引發(fā)自由基聚合快速制備而成；由雙氫鍵貫穿的超分子凝膠網(wǎng)絡(luò)，賦予該離子熱電池媲美當(dāng)前最高水平的離子電導(dǎo)率和力學(xué)抗疲勞性能。同時該熱電池網(wǎng)絡(luò)可以容納飽和(K₄[Fe(CN)₆] /K₃[Fe(CN)₆])電解液，使其具有較強的近紅外光吸收能力和光熱效應(yīng)，可進(jìn)一步用于光遙控、自發(fā)電、傳感一體化應(yīng)用。相關(guān)結(jié)果以“Double Hydrogen-bonding Reinforced High Performance Supramolecular Hydrogel Thermocell for Self-powered Sensing Remote-controlled by Light”為題發(fā)表在國際知名期刊《Advanced Functional Materials》上。文章第一作者為河南師范大學(xué)青年教師時曉芳，第二作者為河南師范大學(xué)研究生馬琳。

圖1. (a) PNAGA-F68超分子水凝膠的制備過程、(b) 粘彈性表征和 (c)內(nèi)部結(jié)構(gòu)。

圖2. PNAGA-F68 熱電池的電化學(xué)性能。

  如圖2，PNAGA-F68 熱電池的熱電壓達(dá)到-2.17mV K^-1, 40 攝氏度溫差下的功率密度為0.23 mW m^?2 K^?2，室溫下離子電導(dǎo)率為7.0 S.m^-1。在反復(fù)彎曲、拉伸、扭轉(zhuǎn)的情況下，保持穩(wěn)定的輸出電壓和電流，可適應(yīng)人體的運動，滿足可穿戴需求。

圖3. PNAGA-F68 熱電池的力學(xué)性能及綜合性能比較。

  由化學(xué)交聯(lián)的PNAGA-F68鏈以及物理交聯(lián)的氫鍵作用、金屬配位作用構(gòu)成的超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)使該熱電池具有優(yōu)異的力學(xué)性能。楊氏模量達(dá)到2.6 MPa, 抗疲勞閾值為3120 J.m^-2。相比于最新報道的其它半固態(tài)熱電材料，電化學(xué)性能和力學(xué)性能均處于較高水平。

圖4. PNAGA-F68 熱電池吸收人體體溫，并作為電源為房屋模型供電。

  PNAGA-F68熱電池可以組裝成電池陣列，產(chǎn)生更大的輸出電壓。該熱電池可以直接和皮膚接觸，通過吸收體溫的熱量進(jìn)行發(fā)電，有潛力成為可穿戴設(shè)備的可持續(xù)的能量供應(yīng)新途徑。

圖5. PNAGA-F68熱電池的熱電效應(yīng)，及其光遙控自發(fā)電傳感一體化應(yīng)用。

  在近紅外光的照射下，該熱電池產(chǎn)生光熱效應(yīng)進(jìn)行發(fā)電，產(chǎn)生電信號的變化。通過改變光的波長、強度以及照射時間，可以產(chǎn)生不同的信號響應(yīng)，進(jìn)行豐富的信息傳遞。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211720 

  下載：Double Hydrogen-bonding Reinforced High Performance Supramolecular Hydrogel Thermocell for Self-powered Sensing Remote-controlled by Light