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  工業化的急劇發展和人口的快速增長帶來了嚴重的能源危機和環境問題，其中水污染和塑料垃圾造成的環境污染是兩個巨大的全球性問題。目前，有12億人無法獲取淡水。為了解決這一問題，人們開發了多種凈水技術，如反滲透、膜蒸餾等，但這些技術都需要較高的能量輸入。相比之下，太陽能界面蒸發（ISSG）由于可以通過太陽能吸收體將熱量集中在空氣和水之間的界面周圍而成為一種新興的淡水生產技術（Nat. Energy 2018, 3, 1031）。然而，在蒸發的過程中，污染物可能會隨蒸汽一起蒸發進入淡水中或者在母液中富集最終排放到環境中。因此，迫切需要開發與污染物降解相結合的ISSG。

  最近，半導體光催化劑由于在可見光照射下可以產生電子和空穴，被用于制備“雙功能蒸發器”用于淡水生產和污水凈化。在光熱光催化ISSG系統中，蒸發器產生的熱量可以通過增強污染物和光催化劑之間的傳質來增強光催化劑的活性。同時，“Adsorb & Shuttle” model解釋了水-空氣界面的水分蒸發使蒸發器內污染物富集會促進活性氧會污染物的降解。Zhang等制備了MXene水凝膠，蒸發速率為1.82 kg m^-2 h^-1，對羅丹明B的去除率為91%（Chem. Eng. J. 2022, 430, 133054）。但是，由于光的穿透深度較小，光催化僅發生在蒸發器的輻照表面附近，難以產生大量的活性氧有效降解污染物。因此，設計具有高效污染物降解性能的ISSG系統是目前要解決的主要問題。

  近年來，高級氧化技術（AOP）在降解頑固污染物方面備受關注，特別是以硫酸根自由基為基礎的高級氧化技術（SR-AOP）同時具有選擇性高、半衰期長和氧化還原電位高等優點。傳統的方法中，主要通過熱能/紫外光或者無機氧化物、碳材料來活化過一硫酸鹽（PMS）或過硫酸鹽產生硫酸根自由基，但該活化方式能源利用率低、后處理過程繁瑣、可重復性差。在ISSG和SR-AOP集成的系統中，界面蒸發產生的局部熱和多相催化劑的活化位點提高了蒸發器內的污染物和活性種的濃度。然而，之前的集成系統存在活化效率低、氧化劑濃度過高等問題。因此，具有豐富的活化位點的多相催化劑對于構建ISSG和SR-AOP的協同體系至關重要。金屬有機框架材料（MOF）是由金屬離子/團簇和有機配體組成，在能源、環境和催化等多個領域受到了廣泛的關注。值得注意的是，MOF具有高孔隙率或者開放的金屬位點可以高效的活化過一硫酸鹽/過硫酸鹽。但是，利用MOFs構建ISSG和SR-AOP的集成系統尚未有人報道。

  在過去的一個世紀里合成了約83億噸塑料，大量的塑料最終成為垃圾引起了嚴重的氣候變化和環境污染，如“白色污染”。傳統的垃圾填埋和焚燒會占用寶貴的土地資源或造成有害氣體排放。升級化學回收將廢塑料轉化為高附加值的材料或化學產品而備受關注。在過去十年中，我們開發了多種策略將聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）等廢舊塑料轉化為碳基材料，并用于太陽能界面水蒸發、二氧化碳捕獲、光催化降解等（Prog. Polym. Sci. 2019, 94, 1; J. Mater. Chem. A 2019, 7, 22912; Waste Manage. 2019, 87, 691; Energy Environ. Mater. 2022, 5, 1204; Energy Environ. Mater. 2022, 5, 617; Sci. Total Environ. 2022, 815, 152900; ACS Sustainable Chem. Eng. 2022, 10, 16427; Chem. Eng. J. 2023, 451, 138534; ChemSusChem 2023, doi: 10.1002/cssc.202201935）。另外，PET可以通過糖酵解、水解等分解為對苯二甲酸（H₂BDC）。由于H₂BDC是合成MOFs最常用的有機配體之一，PET成為大規模生產BDC基MOFs的理想聚合物連接劑來源（Green Chem. 2020, 22, 4082）。當前，一般采用兩步降解-溶劑熱法利用廢棄PET制備BDC基MOFs，該方法存在耗時長、能耗高等缺點。因此，急需采用一鍋溶劑熱法以廢棄PET為原料大規模生產MOFs，但目前很少有這方面的報道。

圖1 Co-MOF/CNT膜的制備及其應用于太陽能界面蒸發和TC降解的示意圖

圖2 PET衍生Co-MOF的表征：(a-b) SEM圖，(c) XRD圖譜，(d) 變換后的Kubelka-Munk函數與hv的關系圖，插圖為UV-Vis DRS，(e) VB-XPS圖譜，(f) 能帶結構示意圖 

圖3 Co-MOF/CNT膜的表征：(a) 大尺寸、柔性Co-MOF/CNT膜，(b-c) SEM圖，(d-f) C, Co, O元素EDX 圖譜，(g-j) 機械性能表征

圖4 Co-MOF/CNT膜的光熱轉換性能

圖5 Co-MOF/CNT+PMS體系對TC的催化降解性能

圖6 DFT模擬計算：PMS分子在雙Co位點上的最優吸附構型以及差分電荷密度圖

 圖7 Co-MOF/CNT膜協同太陽能界面蒸發和TC降解機理圖

  文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722064750?via%3Dihub

第一作者簡介

  白慧穎，華中科技大學化學與化工學院2020級碩士研究生，研究方向為廢舊聚酯制備多孔碳和金屬-有機框架材料（MOF）及其在太陽能界面蒸發和污染物降解中的應用。碩士期間以第一作者在Chemical Engineering Journal（影響因子16.7）、Energy & Environmental Materials（影響因子13.4）和Journal of Environmental Chemical Engineering（影響因子7.9）等期刊發表SCI論文3篇，以第二發明人獲得中國發明專利1項。另外，合作發表SCI論文10篇、合作申請3項專利（均已授權）。獲得碩士研究生國家獎學金、華中科技大學三好研究生、第二屆組內研究生杰出服務獎、研究生學業獎學金等榮譽獎勵。

通訊作者簡介

  龔江 博士，華中科技大學化學與化工學院研究員、博士生導師。2010年本科畢業于四川大學高分子科學與工程學院，2015年博士畢業于中國科學院長春應用化學研究所，2015~2018年先后在德國馬克斯-普朗克膠體界面研究所和美國得克薩斯州大學圣安東尼奧分校做博士后研究，2018年10月加入華中科技大學。研究方向為（1）廢舊塑料可控降解-碳化制備單體、碳材料、氮化碳或者MOF，以及中試生產；（2）太陽能界面光熱轉換技及其與熱電轉換、光催化降解、水蒸發發電和海水提鈾等技術的集成應用。迄今為止在Prog. Polym. Sci.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊發表SCI論文128篇，其中第一作者/通訊作者67篇，被引用超過4300次，4篇論文被選為“HOT Paper”，1篇論文被選為“Most Popular Articles”，5篇論文被選為“ESI高被引論文”，獲得10項授權的中國發明專利，擔任Rare Metals（中科院1區）和eScience的青年編委。此外，獲得國際純粹與應用化學聯合協會（IUPAC）江教授新材料青年獎、湖北省海外高層次人才計劃、華中學者、重慶墊江青年五四獎章等榮譽獎勵。主持國家自然科學基金和企業合作項目等9項。指導學生獲得湖北省大學生化學化工學術創新成果報告一等獎3項。

  課題組鏈接：http://m.714744.com/ss/gongjiang_hust/index.html