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  高分子結晶形態是影響高分子材料力學、光學和熱學性能的重要因素。因而，高分子結晶形態的研究一直是高分子物理的重要內容，同時在高分子材料工程領域也受到了廣泛的關注。然而，過去高分子結晶形態的研究大都針對的是薄切片樣品，只能得到2D結晶形態的圖像信息。高分子結晶形態在第三維度的結構信息往往來自于理論推測，而非來自于直觀的實驗證據，迄今為止仍缺乏高分子結晶形態的3D圖像信息。

  高分子結晶形態的三維形狀和尺寸是怎樣的？材料表界面又是如何影響高分子材料第三維度的結晶形態？針對以上難題，Ungar教授團隊前期基于雙光子激光共聚焦顯微成像技術(2PCM)，系統研究了熒光納米粒子在高分子基體中的擴散行為[Polymer 2020, 191.]；并通過納米粒子粒和結晶溫度控制，成功地將熒光納米粒子選擇性分散在高分子結晶聚集體的生長前沿，獲得了高分子結晶形態的成像襯度；發展了適用于高分子結晶形態的3D成像技術。基于先進光學成像技術，前期的研究系統地解析了高分子球晶的3D結構[Nat. Commun. 2021, 12 (1), 1-8.]。

  不同于靜態條件下高分子結晶形成的球晶，柱晶通常在高分子熔體拉伸或者剪切流動場下結晶生成，柱晶的形態廣泛的存在于高分子熔融紡絲和注塑成型樣品中。本工作中基于平板剪切和拖動纖維誘導聚乳酸生成了柱晶結構，通過3D成像，發現高分子柱晶呈現小角度(~3°)向水平面下方傾斜，其原因是較弱流動場下熔體中雜質粒子沿流動場方向運動的同時也會因重力的影響而向下運動，因而，沿著雜質粒子運動軌跡誘導形成了向下傾斜的柱晶。其次，通過對柱晶3D尺寸的分析，發現柱晶并非完美的圓柱狀，柱晶沿厚度方向的尺寸略大于垂直厚度方向尺寸，垂直柱晶軸向的切面呈現為橢圓狀。更為有意思的是，在薄樣品中(~ 20 μm)，觀察到樣品表面成核生長的球晶沿著柱晶軸向排列(圖1)；這種定向排列球晶的生成是因為柱晶生長時在表界面誘發了較大的“negative pressure”，進而誘導了球晶的成核。最后，利用有限元分析法模擬了柱晶生長時產生的“negative pressure”。 

圖1. 拖動纖維誘導生成的聚乳酸柱晶。 (a, b) 為xy平面光學切片，纖維和柱晶的輪廓分別用紅色和黃色點劃線標記。(c) 3D表面渲染，為了區分柱晶和纖維，纖維外表面采用紅色標記

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.2c01433