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  各級各層次自組裝的研究一直備受關注，相關的研究有助于我們理解和模仿自然界中分子或結構的自組裝行為。近年來，以微米至毫米尺度構筑基元為研究對象的宏觀超分子組裝，成為了超分子科學的新興研究方向。在Micro-LED顯示、水下粘附、自修復、組織工程支架、微機器人等前沿領域受到了廣泛關注和應用。不同于分子自組裝，宏觀自組裝的構筑基元尺寸較大，熱力學亞穩態急劇上升，存在組裝結構不精準、有序度低的難題。早年的研究者們采用兩相界面（例如水/油）進行二維限域的方式，通過長程毛細力調節構筑基元實現精確匹配，獲得有序結構。然而，上述策略難以區分不同構筑基元表面的化學官能團：帶有主體分子的A構筑基元和帶有客體分子的B構筑基元，界面浸潤性相同時，AA，AB和BB三種組裝形態都可能存在，無法實現選擇性組裝。

  近日，北京化工大學的石峰教授和成夢嬌教授研究團隊在Nature Communications上發表了題為“Self-sorting in macroscopic supramolecular self-assembly via additive effects of capillary and magnetic forces”的研究論文。他們借鑒分子自組裝中多種超分子作用協同誘導選擇性組裝的思想，提出將兩種長程力耦合的協同組裝方法，利用二者的加和性和競爭性實現了選擇性組裝，獲得了有序結構；同時發展了宏觀組裝過程的計算模型和定量表征新方法，促進了宏觀超分子組裝的發展。

  研究人員設計并制備了側面具有磁性以及浸潤性沖突的宏觀構筑基元，引入了自驅動體系、長程磁場力和毛細力，實現了表面具有相同浸潤性質但帶有不同超分子官能團的構筑基元的高選擇性組裝。以側面具有浸潤性沖突的低密度聚苯乙烯（EPS）泡沫為基體設計了構筑基元A和B，鉑催化H₂O₂溶液（10 wt%）產生氣泡作為構筑基元運動的驅動力。構筑基元A親水表面的最外層修飾為聚陽離子，且表現為N極；構筑基元B親水表面的最外層修飾為聚陰離子，且表現為S極。 

圖1 宏觀構筑基元的設計以及實現選擇性自組裝的挑戰

  在兩個構筑基元組裝過程中，由于N極-N極以及S極-S極之間的磁場排斥力大于親水-親水的毛細吸引力，故兩種力發生了負協同作用抑制了構筑基元形成AA和BB的組裝結構；同時，基于毛細吸引力和N極-S極之間的磁場吸引力發生正協同作用，構筑基元AB能夠實現選擇性組裝。 

圖2：AB選擇性組裝機制和效果

圖3：ABA高選擇性穩定組裝以及多聚體的選擇性組裝結果

圖4：毛細作用和磁相互作用的定量計算和模擬

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-32892-y