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西南大學肖波教授團隊《Adv. Healthc. Mater.》:光活性家蠶平板絲敷料-用于皮膚感染創(chuàng)面的修復
2022-10-02  來源:高分子科技

  燒傷和創(chuàng)傷等傷口常常容易遭受細菌感染,從而引起敗血癥、急性腎衰竭和其他感染相關的并發(fā)癥。耐藥性細菌的出現(xiàn)進一步加劇了它們的威脅,耐甲氧西林金黃色葡萄球菌(MRSA)是最為常見的耐藥性病原菌。


  針對傳統(tǒng)光抗菌材料在黑暗條件下喪失抗菌功能的問題,近日西南大學蠶桑紡織與生物質科學學院(家蠶基因組生物學國家重點實驗室)肖波教授團隊以綠色、天然的家蠶平板絲為基底材料,利用蒽醌類有機光敏劑與石墨相氮化碳之間的協(xié)同效應,開發(fā)出一款高效、全天候殺滅細菌的平板絲抗菌敷料。該敷料不僅具有良好生物相容性、高效抗菌活性,同時解決了傳統(tǒng)無機光敏材料如二氧化鈦等與有機高分子載體之間結合力弱的問題。更為重要的是,該敷料類似于有可充放電太陽能電池,利用有機光敏劑的特定結構,在光照激發(fā)條件下發(fā)生分子結構重排,將抗菌活性存儲起來,并在黑暗條件下緩慢釋放活性氧,破壞細菌膜結構,達到持續(xù)抑制細菌的目的。相關工作發(fā)表于《Advanced Healthcare Materials》上,題為“Flat Silk Cocoon-Based Dressing: Daylight-Driven Rechargeable Antibacterial Membranes Accelerate Infected Wound Healing”




  該研究以綠色、環(huán)保的家蠶平板絲為基底載體,實行光敏劑的功能化后,在光照下產生大量活性氧,能有效殺滅細菌,并具有促進膠原蛋白合成、血管再生和創(chuàng)傷修復的功能。不僅如此,該敷料具有優(yōu)異的生物安全性,在感染創(chuàng)傷修復方面展現(xiàn)了良好的應用前景。 



1. 光活性平板絲的設計、制備和抗菌過程。(A) 和(B)四種光活性平板絲的化學結構和SEM圖像;(C) 和(D)光活性平板絲的照片和抗菌示意圖;(E)光活性平板絲在光照下的電子轉移機制. (F) 相關的化學反應機理。


  圖1設計了四種光活性家蠶平板絲樣品,并闡明了相關的化學反應機理,平板絲在光照下產生活性氧,對細菌具有殺滅作用。 


2. 不同平板絲的光活性性能研究。(A 到 D) 不同光活性平板絲的前線分子軌道:BD-FSC (A), g-C3N4-FSC (B), g-C3N4/BD-FSC (C) and g-C3N4/PMDA-FSC (D)(E 到 H) 紫外-可見漫反射光譜:BD-FSC (E), g-C3N4-FSC (F), g-C3N4/BD-FSC (G) and g-C3N4/PMDA-FSC (H)(I to L) 樣品在光照下DMPO?OH·ESR譜圖:BD-FSC (I), g-C3N4-FSC (J), g-C3N4/BD-FSC (K) and g-C3N4/PMDA-FSC (L)(M to P) 樣品在光照下DMPO-?O2?ESR譜圖:BD-FSC (M), g-C3N4-FSC (N), g-C3N4/BD-FSC (O), g-C3N4/PMDA-FSC (P)(Q)不同光活性平板絲分別在基態(tài)和三重激發(fā)態(tài)下的電子密度。


  為了評價不同平板絲敷料的光活性性能,首先借助于TD-DFT方法計算了四種樣品的前線分子軌道,并在光照下對樣品釋放的羥基自由基和超氧自由基等活性氧成份進行了測定和比較,最后計算了樣品在基態(tài)和三重激發(fā)態(tài)下的電子密度。研究結果表明,在四個平板絲樣品中,g-C3N4/BD-FSCg-C3N4/PMDA-FSC兩個樣品在光照下具有較為優(yōu)異的光活性性能。 



3. 抗菌性能評價。(A 到 C) 不同光活性平板絲樣品在光照下對對大腸桿菌、金黃色葡萄球菌和耐甲氧西林金黃色葡萄球菌的抗菌性能;(D) g-C3N4/BD-FSC的循環(huán)使用性能;(E 到 F) 不同細菌在殺滅前后的FE-SEMTEM圖像:大腸桿菌 (E), 金黃色葡萄球菌 (F) , 耐甲氧西林金黃色葡萄球菌 (G)(H 到 J) SGPI染色圖:大腸桿菌 (H), 金黃色葡萄球菌 (I) , 耐甲氧西林金黃色葡萄球菌 (J)(M 和 N) 核酸和蛋白質含量測定。


  圖3研究了不同光活性平板絲敷料對大腸桿菌、金黃色葡萄球菌和耐甲氧西林金黃色葡萄球菌等三種細菌的抗菌效果。研究結果表明,g-C3N4/BD-FSCg-C3N4/PMDA-FSC兩個樣品在光照下對三種細菌的抗菌效果最為顯著,這個結果也與圖2中光活性性能的測試結果一致。 



4. 光活性儲能性能評價。(A 到 D) 紫外-可見漫反射光譜:BD-FSC (A), g-C3N4-FSC (B), g-C3N4/BD-FSC (C), g-C3N4/PMDA-FSC (D)(E 到 H) 樣品經過光照后在暗態(tài)下DMPO?OH·ESR譜圖:BD-FSC (E), g-C3N4-FSC (F), g-C3N4/BD-FSC (G) and g-C3N4/PMDA-FSC (H)(I 到 L) 樣品經過光照后在暗態(tài)下DMPO-?O2?ESR譜圖:BD-FSC (I), g-C3N4-FSC (J), g-C3N4/BD-FSC (K), g-C3N4/PMDA-FSC (L)(M 到 O) g-C3N4/BD-FSC經過光照后在暗態(tài)下對三種細菌的抗菌性能;(P) g-C3N4/BD-FSC的重復使用性能。


  圖4研究了不同光活性平板絲樣品的光活性儲能性能。研究結果表明,g-C3N4/BD-FSC具有明顯的光活性儲能性能,經過光照后在暗態(tài)下能夠釋放較強的活性氧,這個結果與其特有的分子結構有關,其在光照激發(fā)條件下能夠發(fā)生分子結構重排,將抗菌活性存儲起來,并在黑暗條件下緩慢釋放,從而達到在暗態(tài)下抗菌的目的。 


5. 光活性平板絲敷料對感染創(chuàng)傷的抗菌修復作用。(A 到 C)不同敷料在不同時間下的傷口愈合圖、愈合面積比和愈合率;(D)(E) 皮膚組織切片的HEMasson染色圖。


  圖5評價了光活性平板絲對感染創(chuàng)傷的抗菌修復作用。研究結果表明,g-C3N4/BD-FSCg-C3N4/PMDA-FSC兩個樣品對感染創(chuàng)傷均具有較好的抗菌修復作用,其中g-C3N4/BD-FSC的效果最佳,大鼠的感染傷口在15天內幾乎完全修復。 



6. CD45, collagen I and collagen IIIIHC染色分析。


  由圖6表明,以g-C3N4/BD-FSCg-C3N4/PMDA-FSC兩個樣品作為敷料對應的感染創(chuàng)傷在修復階段(第10天)的炎癥情況明顯降低,并且在傷口修復后期,重新生長的膠原蛋白較其他敷料對照組更為明顯,這說明開發(fā)的光活性平板絲敷料具有顯著的促進創(chuàng)傷修復的作用。


  該工作由西南大學蠶桑紡織與生物質科學學院(家蠶基因組生物學國家重點實驗室)肖波教授、易世雄副教授等完成,易世雄副教授為該論文第一作者,肖波教授為最后通訊作者,代方銀教授和葡萄牙Minho大學Subhas C. Kundu教授在該項研究執(zhí)行和論文撰寫過程中提供了大量幫助和有益討論,為論文共同通訊作者。此研究得到了國家級青年人才計劃、國家自然科學基金面上項目、重慶市杰出青年科學基金和中央高校基本業(yè)務費優(yōu)青團隊項目等基金的資助。


  原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adhm.202201397

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