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  柔性超級電容器（Flexible Supercapacitors，FSCs）具有高功率密度、長循環壽命及良好可拉伸性能、形變恢復能力等優勢，在柔性電子器件供能方面顯示出巨大的應用前景。然而，現有的導電水凝膠大多存在可降解性能差、離子導電率低、不具備自修復性能等問題；此外，擴寬導電水凝膠的溫度使用范圍也是亟需解決的難題。

圖1 CPC CHs的制備及FSC的組裝示意圖

圖2SA-Borax/Gelatin CHs 、CPC CHs的機械性能和導電性能研究（a）不同Gelatin含量的SA-Borax/Gelatin CHs實物圖；（b） SA-Borax/Gelatin CHs和CPC CHs的斷裂強度；（c）SA-Borax/Gelatin CHs和CPC CHs的斷裂延展率；（d）SA-Borax/Gelatin CHs和CPC CHs的韌性和楊氏模量；（e）CPC CHs的流變性能；（f）CPC CHs的加載-卸載曲線；（g）SA-Borax/Gelatin CHs和CPC CHs的離子電導率；（h）SA-Borax/Gelatin CHs和CPC CHs的循環拉伸電阻變化率。

  對水凝膠的機械性能和導電性能進行研究（圖2）。將Gelatin引入SA-Borax水凝膠體系后，水凝膠顯示出良好的自支撐性能和柔性。隨Gelatin含量增加，水凝膠的斷裂強度由25 KPa提升至38 KPa（圖2b），延展率由83.1%提升至165.4 %（圖2c）。引入Na₂SO₄?10H₂O后，其微晶增強效應使CPC CHs的斷裂強度最高達到52 KPa，延展率達到305.7 %；水凝膠的韌性也由41 kJ·m³提升至91 kJ·m³（圖2d）。加載-卸載測試曲線（圖2f）表明，CPC CHs在拉伸過程中內耗能和模量基本保持穩定，表現出優異的抗疲勞特性。

圖3 CPC CHs的相變性能研究。（a）（b）不同樣品溫度隨時間變化的升降溫曲線；（c）（d）Na₂SO₄?10H₂O引入前后，FSC電化學性能變化。

圖4 Na₂SO₄?10H₂O相變過程的分子動力學模擬。（a）CPC CHs模型及其建立過程；（b）（c） Na₂SO₄?10H₂O分別在CPC CHs及純水體系中的相變特征。（1）不同溫度下SO₄^2-的 MSD；（2）不同溫度下SO₄^2-的自擴散系數；（3）不同溫度下體系的平均勢能變化。

  以CPC CHs（15 wt.% Gelatin）為電解質，PANI為電極，組裝成FSC，對其電化學性能進行研究（圖5）。組裝的FSC電阻值為5.54 Ω；當電流密度為0.25 A/g時，其最大比電容可達185.3 F/g，能量密度最高可達18.89 Wh·kg^-1，且10000次循環后電容保持率在70%以上，具有良好的電化學穩定性。

圖7 CPC CHs及FSC的自修復性能。（a）：CPC CHs自修復照片；（b）： CPC CHs 斷裂截面的SEM（×500）（b1）及自修復界面的SEM ×200（b2）、 ×1000（b3）; （c）自修復前后FSC的電化學性能對比。  

  動態硼酸酯鍵的存在使得CPC CHs顯示出優異的自修復性能。組裝的FSC在自修復（20 min）前后電化學性能幾乎不變。

  上述研究探索了基于綠色柔性超級電容器在極端環境下的使用需求，構建動態自修復雙網絡水凝膠及復合相變材料的策略，獲得了一種改善水凝膠溫度敏感性的有效途徑，對實現導電水凝膠的功能化及其在柔性電子器件中的應用具有重要的實用價值和理論指導意義。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c11973