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  有機聚合物通常由無規線團似的共價大分子堆砌而成，電導率低而聲子平均自由程小，在過去都被認為是熱的不良導體，如常見的塑料、橡膠和纖維的導熱系數都在0.1 W/m K的量級。而在一些取向的薄膜和纖維中，科研人員已經觀察到了一些聚合物的高導熱性質和顯著增大的聲子平均自由程，如聚乙烯納米纖維的縱向導熱系數高達100 W/m K、聚乙烯薄膜拉伸方向的導熱系數有62 W/m K，其聲子的平均自由程甚至比聚乙烯的晶體尺寸還要大。目前，科研人員對上述聚合物的高效熱輸運提出了兩種相互矛盾的解釋：（1）是晶區含量的增加和/或尺寸的擴大增強了聚合物的熱傳導；（2）除晶區之外，無定形區域取向時逐漸演化的高導熱性質增強了聚合物的熱傳導，例如Xu等人通過經典的一維模型計算出超倍拉伸的PE薄膜內無定形區域的導熱系數達到了16 W/m K（Nat. Commun. 2019, 10, 1）。可見，聚合物的導熱性質需要進一步的實驗支撐和合理解釋。除此之外，在實際應用過程中，人們更希望材料在三維空間任意方向都是導熱的，這樣可以讓其適應各種熱源形式（平面熱源、局部熱源、點熱源等）。然而到目前為止，通過傳統的加工/制備方法，人們還未將全有機聚合物這種低維方向的導熱性質有效地拓展至整個三維空間。

圖1. 環氧樹脂/聚對苯撐苯并二惡唑纖維塊材的制備

  在該工作中，通過結合分子動力學、聲子模擬和經典的非線性導熱模型（如圖2），他們分別從分子鏈結構、聚集態結構、以及微觀復合結構等多個方面對材料的導熱機理進行了分析。作者發現，盡管PBO晶區和無定形區域大分子鏈的構象迥異，但兩者在低頻區域的聲子態密度高度重疊。低頻區域的聲學支，如縱向聲學聲子，含有更大的群速度和弛豫時間，是PBO大分子鏈低維高導熱性質的主要來源。因此，結合分子動力學模擬及非線性導熱模型，作者計算出PBO連續纖維內部晶區間的界面熱阻僅為10^-10 m² W/K，幾個數量級地小于聚合物-填料的界面熱阻（10^-6-10^-8 m² W/K）。他們提出，PBO晶區和無定形區域聲子振動模式接近，因此無定形區域大分子鏈的連續構象就像熱橋一樣將相鄰的晶區串聯起來，在晶區和無定形區域界面處的聲子散射幾乎可以忽略，這也可能解釋了為什么聚合物內聲子平均自由程遠大于其晶區尺寸、為什么經典的一維模型計算得到的PBO非晶區是高度導熱的。他們的觀點進一步支持了Xu等人的學術觀點（Nat. Commun. 2019, 10, 1）。

圖2. 環氧樹脂/聚對苯撐苯并二惡唑纖維塊材的導熱機理分析

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202206088